在谐振波长下捕获金属颗粒，4pi;紧密聚焦径向偏振光束

摘要：本文提出了一种利用径向极化光照射的4pi;紧密聚焦（高数值孔径（NA））系统捕获共振金属颗粒的新方法。 数值模拟表明，最大总光学力为16.1pN，而在轴向捕获下几乎为零的散射力，这保持了梯度力的优势。 此外，总力的分布是中心对称和奇数。 我们还获得稳定的3D陷阱，其平均点沿着z轴和r轴，与普通光学镊子一样。 而且，我们获得了几乎纯粹的纵向场。 最大横向强度仅为2.3times;10 -3，横向斑点尺寸达到0.36lambda;，低于阿贝衍射极限。

1介绍

光学捕获或光学镊子最近引起了极大的关注，成为金属纳米粒子[1-3]，半导体量子点[4,5]和电介质颗粒[6]的捕获和操作的强大工具。 此外，关于形成稳定的三维（3D）光阱的基础理论和实验研究已经有了很多显着的进步。 许多理论和实验研究表明，具有径向极化（RP）的光学镊子可以稳定地捕获3D空间中的金属颗粒[7-9]。 紧密聚焦的RP光束的极强轴向分量可以产生大的梯度力和沿着光轴的零散射力，因为其轴向时间平均坡印廷矢量为零[10]。 因此，可以产生用于金属颗粒的稳定的3D光阱。

然而，关于捕获RP束的以前的理论和实验研究受限于捕获波长，其远离金属颗粒的等离子体共振波长，其中金属与电介质的行为显着不同，因此捕获共振金属颗粒是具有挑战性的。在电子共振条件下，感应极化共振增强，诱导散射力也随之增加。由于强烈的散射力，金属颗粒通常被认为难以捕获[11]。由于共振增强的散射力强烈推动颗粒远离焦点，难以用单个聚焦激光束捕获共振颗粒。同时，由于强光吸收，金属纳米颗粒的共振照明产生强烈的加热效应。最近有人提出了许多想法来支持共振时的稳定3D捕获，以提高金属纳米粒子的捕获效率[12,13]。

在本文中，我们提出了一种即使在谐振条件下形成稳定的金属粒子三维陷阱的新方法，其中4pi;高NA聚焦系统由RP光束照射。 为了获得纯的纵向场和小的散射力，我们利用随着增加的会聚角度增加的照明的不均匀的幅度分布，使得外部光线通过但是靠近光轴的衰减的光线。

2原理

我们示出了由图1中的反向传播RP光束照射的两个高NA物镜（平行透镜（AL））组成的4pi;聚焦系统（对应于立体角4pi;），由短时间表示的瞬时电场矢量箭头。 为了说明4pi;系统的优点，我们研究了2pi;系统（单AL）的情况。

图1。 由两个反向传播的RP光束照射的4pi;聚焦系统的图。 短箭头表示入射光束的瞬态极化的方向。

根据德拜矢量积分理论，单高NA聚焦系统焦点附近的场分布可以表示为[14]：

在最大收敛角alpha;= arcsin（NA / n）的情况下，NA是数值孔径，n和k分别是图像空间中的折射率和波数; 而A是与入射光束的功率相关的常数，J m是第m种m次的贝塞尔函数，l（theta;）是光瞳面入射光束的幅度。 AL的变迹系数为cos 1/2theta;。 在本文中，照明l（theta;）的振幅分布由[15]给出：

选择目标的NA，以便从透镜边缘的最大会聚角为89°，以确保l（theta;）不能达到无穷大并且尽可能地获得梯度力。

为了实现横向分量在焦平面上的完美的相消干涉，以增加电场强度同时增强梯度力并同时降低散射力，两个反向传播RP光束必须具有相反的偏振方向 [16,17]，4pi;高NA聚焦系统焦点附近的电场可以表示为[18,19]：

其中E 1和E 2表示图1中左和右入射光束的焦点电场。1，分别。 E 2中r的负号表示两个入射光束的极化方向相反，而E 2中z的负号表示反向传播方向。

假设悬浮在介电常数为ε的介质中的金属瑞利纳米颗粒。 半径远小于入射波长的球形粒子的光学性质的特征在于极化率alpha;[20]：

其中alpha;0 =4pi;a3 [εm（omega;）-ε] / [εm（omega;） 2ε]，εm（omega;）是来自散装材料的金属的相对介电常数，omega;是角频率。 在存在由等式 （1）和（4），颗粒在时间平均光诱导力的作用下移动。 施加在粒子上的轴向光学力可以写成三项的总和[15]：

其中sigma;= kIm（alpha;）是颗粒的总横截面，c是真空中的光速，n是周围介质的折射率。 在等式 （5）中，第一项是与焦点强度梯度成正比的梯度力，只要它是第二和第三项的主导，就可以引起光学镊子中的3D限制。 第二项被确定为与时间平均坡印亭矢量成比例的辐射力，第三项是由空间极化梯度的存在引起的力[19]。 第二和第三项的总和是总散射力。

3结果与讨论

为了说明这种创新捕获方法的优势，本文将半径为50 nm的金纳米颗粒悬浮在水中（ε= 1.77，n = 1.333），照射波长为532 nm。 请注意，该选择的波长对应于吸收截面的峰值，该峰值与极化率的虚部成比例。 它与粒子的等离子体共振波长有很大不同。 金的折射率是波长为532nm的复数为0.467 2.4083i [20,21]，其中虚部归因于光吸收。 假设激光功率为100 mW。 数值孔径（NA）为1。

图2.在波长532nm（a）轴向梯度力的50nm（半径）金纳米颗粒上的计算的光学力，（b）轴向散射力，（c）沿着z轴的2pi;系统的总力;（ d）轴向梯度力，（e）轴向散射力，（f）沿着z轴的4pi;系统的总力。

根据方程式（6）中，在2pi;聚焦系统情况下的光学力学模拟结果和由RP光束照射的4pi;聚焦系统的模拟结果如图1所示。图2（a）-2（c）可以看出，散射力全部通过焦点区域，并且代表主导的Vol。 24，No. 18 | 2016年9月5日| OPTICS EXPRESS 20065对总力的贡献。散射力具有宽而大的峰值，而靠近焦点的弱梯度力。由于缺乏平衡位置并且沿着光轴没有负力，纳米颗粒将被推离焦点。因此，光捕获不能通过2pi;聚焦系统稳定地捕获金颗粒。与2pi;聚焦系统相比，利用径向偏振光束照射4pi;聚焦系统的优点如图1所示。图2（d）-2（f）所示。可以看出，4pi;聚焦系统提供较大的梯度力以及非常小的散射力。与靠近焦点的弱梯度力相比，梯度力具有宽而大的峰值。在z = 0处有一个平衡点。最大正总总力16.1pN在-0.42lambda;，最大负总力-16.1pN在0.42lambda;。

图3.对于2pi;系统，波长为532nm（a）的50nm（半径）金纳米颗粒的计算光学总力;（b）对于4pi;系统，沿着r轴

在r轴上，图4中4pi;系统在r = 0处仍然存在一个平衡点。 因此，即使在共振条件下，也可以在两个方向上为金纳米颗粒形成稳定的3D光阱。 在图 2， 3，我们可以看出，总力的分布是沿z轴和r轴的中心对称和奇数。

为了更好地理解这些结果，下面进一步研究光焦点的特性与光学力的关系。 图4（a）和4（d）示出了两种情况下焦点附近的电场强度分布：2pi;聚焦系统和4pi;聚焦系统，均由RP光束照射。 与图 如图4（a）所示，4pi;聚焦系统的引入导致焦点变小，这是由于具有相反极化的两个反向传播RP光束照射的4pi;聚焦系统可能导致横向分量在焦点中的完美的破坏性干扰 平面和锐化轴向延伸[16,19]。

图4在r-z平面中计算波长532nm处的强度分布。 （a）4pi;聚焦系统的总，（b）横向和（c）纵向强度。 （d）2pi;聚焦系统的总强度。 沿z轴的计算强度分布（e），（f）沿r轴。

4pi;聚焦系统的rz平面中的总强度，横向和纵向分量如图1和图2所示。 4（a）-4（c）。强度已经归一化。横向分量的最大值仅为2.3times;10 -3，远小于1.焦点横点大小约为0.36lambda;，低于阿贝极限。因此，我们获得几乎纯粹的横向光斑大小为0.36lambda;的纵向场。它也可用于超分辨率成像，微处理和数据存储。 2pi;聚焦系统的总强度如图1所示。图4（d）。我们说明图中的z轴和r轴的强度分布。 4（e）-4（f）分别用于比较。对于4pi;系统，强度已经被归一化，而2pi;系统的强度相对于4pi;系统。 4pi;聚焦系统的焦点强度对于两个方向都较大。 4pi;和2pi;聚焦系统的纵向光斑尺寸分别为2lambda;和4lambda;。横点尺寸均大约为0.36lambda;。

为了更好地评估在稳定性方面的光学捕获性能，还可以数值计算潜在的深度和逸出时间。 通常，潜在深度U大于k B T或超过1s的逃逸时间t的光阱被认为是稳定的[15]。 根据Ref [15]的计算方法和参数，对于在50nm（半径）金纳米颗粒上照射的4pi;聚焦系统的情况，潜在深度和逸出时间为492times;k BT，6.2times;10 183 s 分别为纵向。 值得注意的是，潜在的深度和逃逸时间远远大于之前报道的[15]。

图5.在z轴上波长为1047nm（a）的50nm（半径）金纳米颗粒上计算的光学总的力; （b）沿r轴

众所周知，在实验研究中，可以将金90nm纳米颗粒捕获到1064nm以下[22]，研究已经在理论研究[10]中研究了从1047nm处的谐振波长捕获纳米颗粒（金38.2nm）。 现在我们利用所提出的方法模拟了距离532nm的共振波长的104nm以下的50nm（半径）金纳米颗粒上的光学总力的分布。 在图 5，沿r方向和z方向仍然存在平衡点。 最大正总力20.3pN为-0.42lambda;，最大负总力-20.3pN沿z轴为0.42lambda;，因此在非谐振条件下为金纳米颗粒在两个方向形成稳定的3D光阱。

4结论

总之，我们理论上研究了通过在4pi;高NA聚焦配置中传输两个反向传播的径向偏振光束，在聚焦附近波长为532nm的金纳米颗粒的光学力分布。 从数值模拟可以看出，光学镊子在两个方向都有一个完美的平衡点。 因此，在共振条件下为金纳米颗粒形成稳定的3D光阱。 仿真结果提供了如何实现纳米尺寸金属颗粒如红细胞，纳米棒，纳米线，纳米自组装的光学显微操作的新见解。 此外，我们获得了具有横向0.36lambda;的近纯纯纵向场。 这种多功能方法可以为其他科学领域的光学操作及其应用开辟新的途径，如超分辨率成像[23]，粒子加速[24-26]和近场扫描光学显微镜[27]。

具有可控空间相干性的径向偏振光束的实验生成

我们通过使用旋转的研磨玻璃板和径向偏振转换器，实验地生成了具有可控空间相干状态的径向偏振（RP）光束。 此外，进行部分相干RP光束的聚焦性质的实验和理论分析。 我们的结果表明，我们可以塑造聚焦的RP光束的光束轮廓改变其初始空间相干性，这对于材料热处理和颗粒捕获是有用的。 实验结果与理论预测完全一致。

极化是光的最重要的属性之一。 在过去十年中，在理论和实验上已经详细研究了具有空间不均匀的极化状态（SOP）的光束，例如RP光束，方位角偏振光束，圆柱矢量光束和螺旋偏振光束 在高分辨率成像，电子加速，等离子体聚焦，粒子俘获，激光加工和自由空间光通信等领域具有广泛的应用。 已经开发了各种主动和被动的方法来产生这种梁。

一致性状态是随机光的最重要的属性。在过去的几十年中，分别研究了光的一致性和极化。在制定统一的两极分化理论之后，显然这些属性是相互关联的。由于其在光的相干和偏振理论中的重要性，并且在一些应用中，例如自由空间光通信，主动激光雷达，越来越多地关注具有均匀SOP的部分相干光束，例如随机电磁波束系统，光学成像，颗粒捕获和光散射。到目前为止，只有很少的关注部分相干光束与空间变异的SOP，并且只有部分相干光束具有螺旋状偏振分布已经通过实验生成。在这封信中，我们首先报告了部分相干RP光束的实验生成，并在理论和实验上研究了其聚焦性质。获得了一些有趣和有用的果。

图1。用于产生部分相干的RP光束并测量其聚焦强度的实验设置。 L 1，L 2，L 3，薄透镜; RM，反射镜; RGGP，旋转磨玻璃板; GAF，高斯幅度滤波器; RPC，径向极化转换器; BPA，束剖面分析仪; PC，个人电脑。

所产生的GSM波束的特征在于由下式给出的交叉谱密度（CSD），其中omega;0和delta;0分别表示横向波束尺寸和空间相干宽度。在我们的实验中，omega;0由GAF的透射函数确定，等于2mm。 d 0由RGGP上的聚焦光束尺寸和RGGP的粗糙度确定。RGGP的粗糙度在我们的实验中是固定的，delta;0主要通过改变RGGP上的聚焦束斑大小来调制。通过改变L 1和RGGP之间的距离来调整聚焦束斑大小。通过使用参考文献中提出的方法测量delta;0。如参考文献所示。如图31所示，通过50:50分束器将生成的GSM波束分成两个不同的成像光路，并且发送的波束和反射光束分别进入两个单光子检测器。通过测量检测器之间的四阶相关函数，我们可以基于GSM波束的二阶和四阶相关的内部关系来获得delta;0的值。在我们的实验中，我们选择四个不同的值delta;0（delta;0 = infin;,1.95mm, 0.72mm, 0.39mm）产生具有可变空间相干性的RP光束。对于delta;0 = 1的情况，RGGP实际上被去除并且产生相干RP波束。

相干RP光束的矢量电场被表示为具有平行于x轴的偏振方向的横向电磁模式01（TEM 01）和具有平行于y轴的偏振方向的TEM 10的相干叠加

其中。 所产生的部分相干RP光束的特征在于具有元素的2 * 2 CSD矩阵

通过ABCD光学系统传播CSD矩阵的元素可以借助以下广义柯林斯公式

其中，A，B，C和D是光学系统的传递矩阵的元素，k = 2p = k是波长为k波段的波数。 代入式 （3）（4），我们得到（在繁琐的整合之后）输出平面上CSD矩阵的元素的以下表达式：

在输出平面处的部分RP光束的平均强度表示为

现在让我们来看看部分相干的RP光束的聚焦属性。 图2的部分2。 图1显示了我们用于测量所产生的部分相干RP光束的聚焦强度的设置。 部分相干RP光束首先通过焦距为40cm的薄透镜L 3，然后到达测量聚焦强度的光束分布分析仪

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