光/三价铁/亚硫酸盐降解四溴双酚A的效果及机理研究开题报告

 2020-02-10 10:02
1.目的及意义(含国内外的研究现状分析)

水是人类生活必不可少的资源。中国自改革开放以来,国民经济得到了长足的发展。但是,随着工农业的快速发展和科技水平的提高,大量的难降解有机物随着污水排放进入自然水体,引起了严重的水环境污染。四溴双酚A (TBBPA)是目前广泛使用的溴系阻燃剂(BFR),相对其他BFRs,TBBPA具有低生物毒性、与材料相溶性好等特点,广泛用作印刷电路板的阻燃剂[1]。TBBPA由于具有环境持久性和长距离迁移性,在水环境中已被广泛检出,并且其具有生物富集性和生物毒性[2],被纳入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》中[3]。因此开发出高效降解水环境中四溴双酚A的技术是水处理领域的研究热点。

目前,关于高效降解水环境中四溴双酚A的技术主要有:物理吸附法、生物降解法、零价金属还原法、光降解法、高级氧化法。顾雍[4]等人利用紫外光光降解水中的四溴双酚A,研究表明,在底物质量浓度为50mg/L,pH=11.0的初始条件下,利用紫外灯照射10min后,底物浓度降至1.06 mg/L, 降解率达97.9%。其降解效率较高,但是在该体系中,脱溴率仅为55.1%,TOC在反应前后几乎不发生变化,表明紫外光光解过程中底物矿化率较低,易生成大量含溴的中间产物。而且研究中还指出四溴双酚A在pH = 11.0时具有最优的光化学活性,此时紫外光降解速率最快。但是在实际水处理过程中,难以实现强碱性的光解环境。

而生物降解四溴双酚A,主要是在微生物新陈代谢的过程,以四溴双酚A为碳源,利用微生物体内代谢酶将其转化成易降解的小分子物质,甚至转变成H2O和CO2实现完全矿化。刘莉莉[5]等人在电子废物拆解区域的沉积物中,以四溴双酚A为唯一碳源,筛选得到一株可耐受并具有一定四溴双酚A降解活性的菌株,经16S rDNA序列分析鉴定为甲基杆菌。在溶液pH = 7.0,底物浓度为10 mg/L的初始条件下,反应60h后,底物的降解率可达74.87%。但其驯化时间长达40d,且反应时间为60h。Yang[6]等人通过投加菇渣来强化污泥中四溴双酚A的生物降解,研究表明在污泥和菇渣比例为1比1,初始底物浓度为100 mg/kg时,反应55天后污泥中的四溴双酚A几乎完全被生物氧化分解。可以看出若采用生物降解四溴双酚A,存在特性菌株筛选周期长、反应时间长等问题。

对于物理吸附法,闫梦玥[7] 将蒙脱石通过离子交换进行有机改性制备出有机蒙脱石,并以有机蒙脱石作为负载介质负载纳米零价铁制备有机蒙脱石负载铁,利用其吸附还原处理四溴双酚A。结果表明在25℃,底物初始浓度为10 mg/L的条件下,0.02g有机蒙脱石负载铁对底物的去除率可达97.5%。通过检测降解产物并分析材料,发现有机蒙脱石负载铁对底物的去除以吸附为主,并伴有少量还原脱溴反应发生。该方法能高效吸附四溴双酚A,但是蒙脱石的改性较复杂、材料的制备较难,限制了其广泛应用。

零价金属还原是通过活性氢原子([H])对底物进行催化还原。黄蒸[8]等人通过置换反应在超声环境下制备了钯海绵铁(Pd0-s-Fe0)双金属颗粒,并利用其还原降解四溴双酚A。在超声环境下,调节初始pH=6.7,向底物浓度为15mg/L 的100mL溶液中投加钯的质量比为0.07%的5g Pd0-s-Fe0双金属颗粒,反应120min后,底物降解率达91.5%。其反应过程分为两步:首先溶液中的四溴双酚A吸附在双金属颗粒表面,而后Fe被腐蚀释放出H2,H2被Pb吸附并分解为活性氢原子([H])对底物进行催化还原。通过鉴定中间产物可明确该体系对四溴双酚A的降解主要通过脱除1-4个溴原子生成双酚A等系列含溴的中间产物。Li [9]等人通过制备Ni/nZVI双金属颗粒,在100mL溶液中,四溴双酚A初始浓度为10 mg/L,调节初始pH=7.0,加入0.2gNi/nZVI双金属颗粒,其中镍的负载量为0.5wt%,反应120min后降解率可达99%以上,但通过GC-MS检测其降解产物可发现降解时主要生成双酚A等系列含溴的中间产物。这说明利用零价金属还原降解四溴双酚A时降解不完全,易生成大量含溴的中间产物。

高级氧化技术通过生成强氧化性的自由基基团而被广泛用于难降解有机物的氧化降解。常见的自由基基团有羟基自由基(HO·)和硫酸根自由基(SO4-·)。

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