基于金属有机骨架材料MIL-101的串级催化剂的研制及其催化性能研究文献综述
2020-04-28 08:04
文 献 综 述 引言 Metal-Organic frameworks(MOFs),金属有机骨架化合物,是由无机金属中心与桥连的有机配体通过自组装相互连接,形成的一类具有周期性网络结构的晶态多孔材料。
因其具有多孔、大比表面积和多金属位点等优势,因此在化学化工领域有非常多的应用,例如气体贮存1,气体分离2,药物缓释3,质子传导4,传感器5等领域。
值得特别关注的是,基于MOFs具有孔径可调、高反应活性和选择性、结构易功能化的特点,可应用于非均相催化领域,但由于绝大多数MOFs的水热稳定性低,在催化领域应用受限。
2005年法国FEacute;REY教授课题组6首次报道合成的MIL-101,不仅具有其它MOFs材料的普遍优势,同时克服了大部分MOFs材料的水热稳定性差的缺点,可以在水以及常用有机溶剂中具有优良的稳定性。
研究现状 近年来,MIL-101倍受科研人员关注,展示出了其在非均相催化领域的独特优势。
MIL-101骨架结构中的Cr与一分子水相配位,通过在150℃真空加热条件下脱除配位水得到不饱和的金属位点(CUSs)。
如图1所示7。
图1 CUSs形成示意图 CUSs可以作为催化有机转化反应中的Lewis酸中心或金属活性中心,但是MIL-101化学活性中心单一,酸性较弱,应用范围有限。
研究者在MIL-101的孔道或表面负载活性物质,或者利用CUSs在其骨架上引入具有催化活性的有机配体等提高材料的催化性能。
目前引入催化活性位的主流方法有以下几种:①负载具有催化活性的客体分子;②在有机配体中引入功能基团,即原位合成;③CUSs与具有催化活性的有机配体进行后嫁接。
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