铌负载丝光沸石制备及其在环己酮氨肟化中的运用文献综述
2020-04-24 11:04
1.1 引言 己内酰胺分子式是C6H11NO,外观为白色粉末或结晶体,有油性手感,是重要的有机化工原料之一,可以通过聚合生成尼龙-6纤维,尼龙-6又可进一步加工成锦纶纤维、工程塑料和塑料薄膜等[1]。
我国内己内酰胺产能阶梯式的扩张,前几年随着我国经济的快速发展,国内己内酰胺产能严重不足,为了满足下游需求,己内酰胺产能快速增长。
2012年产能就翻了一番,达到131万吨/年,而截至到2017年底产能达到约340-350万吨/年,年均增长率达到20%以上[2]。
而环己酮肟是生产己内酰胺的关键中间体,它可以通过Beckmann重排反应来合成己内酰胺(CPL)。
工业上环己酮肟的传统生产方法主要有拉西法(HSO)、一氧化氮还原法(NO)工艺、磷酸羟胺法(HPO)工艺[3]。
其大致流程为:环己酮与羟胺发生非催化氧化反应生成环己酮肟,环己酮肟在发烟硫酸催化作用下发生液相Beckmann 重排反应制得ε-己内酰胺。
但是该工艺流程复杂,反应条件苛刻,投资和生产成本高且在生产过程中使用了有毒的羟胺和高腐蚀性的发烟硫酸,会导致设备的严重腐蚀和环境污染问题。
而目前常用的TS-1催化环己酮氨肟化反应与传统工艺相比,简化了流程,工艺投资和生产成本降低,而且反应条件温和,选择性高,目标产物收率高,三废排放相对较少,是一种环境友好的工艺。
但也存在着如 TS-1 催化剂合成条件苛刻、生产成本高、催化剂分离回收困难等一系列有待解决的问题[4-5]。
故此我们正在研究铌负载丝光沸石在环己酮氨肟化中的效果。
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