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Pt基纳米线/氮掺杂多孔碳复合电催化剂的制备开题报告

 2020-02-10 10:02  

1. 研究目的与意义(文献综述)

氢气,作为替换化石能源的可再生能源,由于其具有较高的比能量以及对环境友好等特点逐渐吸引了全球材料学家的关注[1-4]。目前,氢气的工业化制备主要通过天然气以及甲烷的催化重组,然而该反应会排放大量的co2[2],因此,寻找一种可持续发展的高效产氢技术成为了目前的研究热点。电解水作为一种清洁,高效的产氢技术逐渐受到关注[5-8]。近年来,高效析氢反应(her)的研究成果喷涌而出[9-13],贵金属催化剂在析氢反应中取得了巨大的进展。到目前为止,pt基纳米催化剂仍是析氢反应中最高效,最普及的催化剂[8,14,15]。然而,由于pt金属的稀缺性,较高的价格,同时其在反应时易团聚等问题,极大的阻碍了pt基纳米催化剂在析氢反应中的商业化应用[9,10]。因此,急需一种能有效制备具有高催化效率,高稳定性以及耐用性的pt基催化剂的成熟工艺。

碳材料具有优异的电催化性能,高稳定性以及较低的价格,同时由于载体以及催化剂的协同作用,能有效地提高pt纳米催化剂的催化活性,因此获得了极大的关注 [16-18]。在众多的碳材料中,多孔碳材料具有低的密度,高的比表面积以及快的物质传输效率,被广泛地作为各类催化剂的载体以提高催化剂的活性以及稳定性[19-23]。例如shigeru ikeda以及satoru ishino等人将纳米粒子封装在空心多孔碳壳中形成核壳结构,作为加氢反应的催化剂[19]。rui liu等人则使用多巴胺作为碳源,用一种简易的方式合成了au @ carbon,一种蛋黄结构的纳米复合材料[20]。多孔碳材料的多孔结构能有效的嵌入,分散以及保护纳米催化剂,防止其滤出或者团聚。同时通过氮元素以及硫元素的掺杂,能加强催化剂以及载体的协同作用,提高催化剂的催化稳定性以及催化活性[24-27]。其中,yingke zhou等人利用氮掺杂的碳材料作为pt基催化剂的载体极大的提高了pt催化剂的分散性。md ariful hoque等人通过在掺杂硫的石墨烯(ptnw/sg )上直接生长多晶pt纳米线。有效的提高了pt纳米线的稳定性以及催化活性[27]。通过结合多孔碳材料以及元素掺杂两个概念,我们希望制备出杂原子掺杂的多孔碳材料,能有效的提高催化剂的稳定性以及活性。

传统的多孔碳材料包裹纳米催化剂的制备工艺需要硬模板,能有效的精准控制最终的多孔结构。然而,去除硬模板需要类似强酸、强碱等复杂或者苛刻的条件。因此类似表面活性剂以及高分子化合物等软模板,逐渐应用于结合纳米颗粒以及多孔碳材料。相较于硬模板,软模板只需要高温条件即可轻易去除。然而,软模板会引起纳米颗粒的不均匀分散[23]。因此,在制备析氢反应的高效,商业化催化剂的过程中,急需一种能在搭载过程中保持pt纳米催化剂高分散性的制备工艺。其必须满足以下条件(i)能安全有效的去除模板,(ii)能提供足够的杂原子掺杂位点,(iii)能维持掺杂纳米颗粒的高分散性以保持催化剂活性,稳定性,耐用性以及利用率的最大化。

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2. 研究的基本内容与方案

2.1基本内容

材料制备:以乙酰丙酮铂,乙酰丙酮镍,乙酰丙酮钴作为金属源,羰基钼作为还原剂在油胺体系中分别制备ptni纳米线,ptco纳米线,ptconi纳米线。随后以二甲基咪唑,六水合硝酸锌,甲醇制备mofs并嵌入pt基纳米线,随后单宁酸包覆于mofs表面。离心后,高温碳化

材料表征:对制备的pt基纳米线/氮掺杂多孔碳复合电催化剂进行结构表征和化学性能测试,通过x射线衍射(xrd)、透射电子显微镜(tem)、扫描电子显微镜(sem)、能量散射光谱(eds)等表征手段对其形貌结构及元素构成进行分析,并采用循环伏安(cv)、氧还原反应等电化学测试技术对其电化学性能进行系统评估。

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3. 研究计划与安排

第5-6周:查阅相关文献资料,完成英文翻译。明确研究内容,了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案,并完成开题报告。

第6-9周:按照设计方案,制备pt基纳米线/氮掺杂多孔碳复合电催化剂。

第10-13周:采用xrd、sem、tem、cv等测试技术对复合电催化剂的物相、显微结构、电化学性能进行测试。

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4. 参考文献(12篇以上)

[1]m.g. walter, e.l. warren, j.r. mckone, s.w. boettcher, q. mi, e.a. santori, n.s.lewis, chem. rev. 110 (2010) 6446–6473.

[2] w.-f. chen, j.t. muckerman, e. fujita, chem. commun. 49 (2013) 8896–8909.

[3]n.s. lewis, d.g. nocera, p. natl. acad. sci. usa 103 (2006) 15729–15735.

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