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氧气掺混对C1-C3燃料对冲火焰碳烟生成特性的影响毕业论文

 2020-02-18 10:02  

摘 要

碳氢燃料在燃烧过程中几乎都会产生碳烟,碳烟的产生表明燃料未完全燃烧,这不仅降低燃料的利用率,而且碳烟辐射效应会降低燃烧温度。此外碳烟对环境和人体健康有很大的影响,碳烟能够引起温室效应、干扰局部地区水文、引发癌症等疾病。碳烟生成不仅是化学反应过程,还涉及了物理过程,为了从根本上有效抑制碳烟的排放,需要对碳烟生成机理和演化过程有一定的了解。

本文基于一维非预混对冲火焰(OPPDIF)模型,在KM2机理和碳烟模型下,针对甲烷、乙烯和丙烷,在不同的掺氧浓度下进行了数值模拟。首先在纯乙烯工况下对KM2机理进行了验证;其次对比了氧气掺混对甲烷、乙烯和丙烷碳烟生成的影响;最后通过在乙烯火焰工况中引入假想气体FO2,探究了氧气对碳烟生成的化学作用。

研究结果表明在纯乙烯火焰中,数值模拟预测的碳烟体积分数分布和实验基本吻合,因此可以使用KM2机理来预测碳烟体积分数的分布。在氧气对甲烷、乙烯和丙烷的碳烟生成影响中发现,甲烷碳烟体积分数随着掺氧浓度的增加而下降,乙烯和丙烷碳烟体积分数则上升,乙烯碳烟体积分数峰值变化更加剧烈,表明氧气对乙烯的影响更大。通过比较O2和FO2对乙烯稀释后火焰温度和碳烟体积分数的变化,表明氧气对碳烟生成具有化学作用。

关键词氧气掺混,对冲火焰,碳烟体积分数,CHEMKIN

Abstract

Soot is almost always produced in the combustion process of hydrocarbon fuel. The production of soot indicates that the fuel is not completely burned, which not only reduces the utilization rate of the fuel, but also the soot radiation effect will reduce the combustion temperature. In addition, soot has a great impact on the environment and human health. Soot can cause Greenhouse Effect, interfere with local hydrology, cause cancer and other diseases. Soot formation is not only a chemical reaction process, but also involves a physical process. In order to fundamentally and effectively restrain the emission of soot, it is necessary to have a certain understanding of the formation mechanism and evolution process of soot.

In this paper, based on the one-dimensional non-premixed (OPPDIF) model, the numerical simulation of methane, ethylene and propane at different oxygen concentrations is carried out under the KM2 mechanism and soot model. Firstly, the mechanism of KM2 was verified under the condition of pure ethylene, and then the effects of oxygen mixing on the formation of methane, ethylene and propane soot were compared. Finally, the chemical effect of oxygen on soot formation was investigated by introducing the imaginary gas FO2, into the ethylene flame.

The results show that the volume fraction distribution of soot predicted by numerical simulation is in good agreement with the experimental results in pure ethylene flame, so the KM2 mechanism can be used to predict the distribution of soot volume fraction. In the effect of oxygen on the soot formation of methane, ethylene and propane, it was found that the volume fraction of methane soot decreased with the increase of oxygen concentration, while the volume fraction of ethylene and propane increased, and the peak value of ethylene soot volume fraction changed more violently. It shows that oxygen has a greater effect on ethylene. By comparing the effects of O2 and FO2 on flame temperature and soot volume fraction after ethylene dilution, it is shown that oxygen has a chemical effect on soot formation.

Key Words: Oxygen mixing, counterflow flames, soot volume fraction, CHEMKIN

目录

第1章 绪论 1

1.1 研究背景及意义 1

1.2国内外研究现状 1

1.2.1国外研究现状 2

1.2.2国内研究现状 2

1.3本文研究内容和技术方案 3

1.3.1研究内容 3

1.3.2技术方案 3

第2章 数值模拟介绍 5

2.1 CHEMKIN软件介绍 5

2.2 OPPDIF模型 5

2.3反应机理 6

2.4碳烟模型 6

第3章 乙烯掺氧对冲火焰中碳烟生成的数值模拟 8

3.1对冲火焰模型和控制方程 8

3.2边界条件 9

3.3结果与讨论 9

3.3.1乙烯对冲火焰碳烟结构 9

3.3.2氧气掺混对乙烯对冲火焰碳烟结构影响 11

3.3.3碳烟生成的反应路径分析 14

3.4本章小结 16

第4章 掺氧对C1-C3碳烟生成特性的影响 17

4.1反应机理实验验证 17

4.1.1实验装置和方法介绍 17

4.1.2实验和数值模拟结果对比 19

4.2甲烷和丙烷对冲火焰数值模拟边界条件 20

4.3结果与讨论 20

4.3.1甲烷掺氧对碳烟结构的影响 20

4.3.2丙烷掺氧对碳烟结构的影响 24

4.3.3 C1-C3掺氧结果对比分析 27

4.4本章小结 28

第5章 氧气掺混对碳烟生成的化学作用 29

5.1 FO2数据设置 29

5.1.1机理文件的编写 29

5.1.2对比工况设定 30

5.2分析结果讨论 31

5.3本章小结 33

第6章 总结和展望 34

6.1 全文总结 34

6.2不足和展望 34

参考文献 36

附录 38

致谢 40

第1章 绪论

1.1 研究背景及意义

燃烧技术的发展曾经代表了人类社会的文明程度,如今,基础燃烧研究在国民经济发展、节能减排和国防安全等重大战略需求方面起着重要的作用[1]。研究表明,几乎所有的碳氢燃料燃烧都会产生碳烟。

碳烟能够引起温室效应,且仅次于二氧化碳的作用,这是因为碳烟能够强烈地吸收辐射并释放到大气中,从而引起大气升温;碳烟还会抑制对流层臭氧的形成,这是因为碳烟能够散射紫外线从而影响大气中光的分解率进而影响臭氧的生成;此外,碳烟还会干扰局部地区的水文循环,改变季风气候,降低能见度[2]。碳烟颗粒对人体健康也有巨大的危害。碳烟颗粒极小,分散在空气中,容易被吸入肺部,造成呼吸道炎症[3]。其次,碳烟颗粒表面粘附的多环芳烃有机物,目前已知的对人体影响有降低心肺功能、引发心血管病,儿童哮喘病、增加患癌风险[4]。碳黑的生成不仅对人体健康和环境有重要影响,而且降低了燃烧效率。碳烟的产生表明了燃料的未完全燃烧,同时碳烟的辐射效应会使温度降低。

近年来,随着工业兴起,汽车保有量增加,可吸入颗粒物的污染趋势日益明显,如何控制燃烧,减少燃烧排放成为热门课题。碳烟生成不仅是化学反应过程,还涉及了物理过程,对碳烟生成机理和演化过程的认识可以根本上有效抑制碳烟的排放[5],这对环境保护、节能减排具有重要意义。

要想对碳烟的生成进行控制,首先就必须了解碳烟是如何形成的。研究人员一般都是通过实验对碳烟进行测量,常用的实验测量手段有激光诊断、探针取样、扫描电迁移率粒径谱仪等。利用实验方法对碳烟进行测量可靠性和置信度高,但是需要耗费大量的金钱购买实验设备,而且由于实验条件的限制,一些实验并不能进行,随着数值模拟的发展,这一问题得到有效的解决,数值模拟研究周期短,成本低、不受实验条件限制,最重要的是火焰模型能很准确的用化学反应动力学机理去阐述。利用数值模拟的方法,可以很方便的得到碳烟生成过程中的各种小分子基团,PAHs的浓度分布以及生成速率,从而对模拟条件对碳烟生成的影响做出准确判断,而随着计算机的发展,数值模拟应用于碳烟研究的意义越来越大。

1.2国内外研究现状

气相燃烧化学反应动力学的研究在国外已开展了三十余年,有关火焰碳烟的研究不计其数[6]。国外率先发展了详细的化学反应动力学机理,基于此对对冲火焰、扩散火焰和预混火焰的碳烟形成过程以及相关组分进行了详细的研究。

1.2.1国外研究现状

K.L.McNesby、A.W.Miziolek等人[7]基于详细的化学动力学燃烧机理研究了燃料侧或氧化剂侧添加乙醇蒸汽对乙烯/空气对冲扩散火焰中碳烟形成和OH自由基浓度的影响,指出在空气侧添加乙醇,会因为热机制降低碳烟浓度,而在燃料侧添加则会引入甲基自由基从而增加碳烟。

H.P.Mungekar和A.Atreya[8]研究了部分预混的甲烷/氧气对冲火焰碳烟结构的变化,指出部分预混的稀释、化学和流场效应会抑制碳烟生成,而且部分预混引起的碳烟颗粒温度-时间历程的变化对碳烟的生长过程有很大影响。

J.F. Roesler[9] 研究了对冲扩散火焰中甲烷对烷烃燃料的协同作用,结果表明,在芳烃生产过程中,甲烷与其他烷烃之间存在协同化学效应。这一效应可归因于甲烷能够促进甲基自由基的产生,从而促进依赖奇数碳数组分的芳烃产生。苯、萘和芘对甲烷的存在表现出最强的敏感性。从实际应用的角度来看,甲烷在火焰情况下并不是真正的碳烟促进剂。然而,它确实与烷烃燃料协同作用,产生更多的多环芳烃和碳烟,比原本预期的要多,此外甲烷的这些效应更有可能发生在扩散火焰中,而不是在预混火焰中。

A.Beltrame[10]等人的研究表明氧化剂侧氧浓度的增加会使甲烷对冲火焰碳烟体积分数增大,NO浓度小幅度下降,研究发现,氧的变化显著地改变了扩散火焰的结构和火焰温度,导致碳烟的大量增加。氧化剂中氧含量的增加导致最高温度平面到滞止面的距离减小。M.D.Smooke[11]的研究则表明燃料的增加也会促进碳烟体积分数增大;C.R.Shaddix[12]等的研究指出湍流速率对碳烟具有抑制作用。

1.2.2国内研究现状

国内研究在国外的机理理论基础上进行,包括燃料稀释、富氧燃烧、反应机理和反应气氛等对碳烟等污染物的影响。

许多学者在详细研究碳烟生成机理[13-17]的基础上探究了碳烟生成的影响,王宇[18]通过引入假想气体FCO2,比较CO2和FCO2稀释对碳烟生成的影响,将CO2的化学作用和稀释作用分离开,研究指出受到CO2的比热和化学效应的双重影响,形成碳烟的重要的中间产物(C2H2、CH3、C3H3、PAHs)会被抑制,进而降低碳烟的浓度和体积分数。刘正东等人[19]的研究同样指出CO2会使火焰的温度降低,影响燃料的热解,同时会减少C2H2、H自由基的生成,增加OH自由基的摩尔分数。而C2H2和H自由基的减少会抑制碳黑颗粒的初生,OH自由基的增加也会氧化碳黑前驱物,从而抑制碳黑颗粒的生成。

张引弟[20]还对复杂的详细机理进行简化,并给出了简化的方法,利用CHEMKIN-PRO中的PREMIX模型对CO2进行敏感性分析、CO2总生成率分析及C2H4氧化反应路径分析,得到基元较少的骨架机理,然后采用QSSA方法结合CARM软件包自动生成简化机理,最后对其进行测试。

此外,燃料侧氧气掺混或氧化剂侧富氧燃[21-23]也被广泛的研究,郭喆[24]指出乙烯对冲火焰中的碳黑生成量随氧浓度的增加而减少。这是因为随着氧浓度的增大,滞止面会向氧化剂侧靠近,而在对冲扩散火焰中,初生的碳黑可以会被流场推向滞止面,同时气流在燃料侧的轴向速度增大,停留时间变短,在氧化剂侧轴向速度减小,停留时间变长,这样初生的碳黑颗粒会被很快氧化。此外氧浓度的增加也会导致C2H2的存在范围变窄,这也会抑制碳黑的生成。

1.3本文研究内容和技术方案

1.3.1研究内容

本研究基于CHEMKIN软件,采用数值模拟的方法,研究C1-C3/O2/N2对冲火焰中燃料侧氧气掺混对碳烟结构的影响,具体研究内容如下:

第1章主要介绍了课题的研究背景和意义,以及国内外对碳烟的研究现状。

第2章主要介绍了研究碳烟生成的数值模拟方法,包括选用的软件、火焰模型、反应机理和碳烟模型。

第3章主要研究了氧气掺混对乙烯对冲火焰碳烟生成的影响,首先对纯乙烯对冲火焰碳烟结构进行了分析,其次分析了不同浓度的氧气掺混对乙烯对冲火焰碳烟结构的影响,最后从碳烟生成的反应上进行了研究。

第4章主要比较了氧气掺混对甲烷、乙烯和丙烷对冲火焰碳烟生成的影响,首先将数值模拟结果与实验结果进行了对比,其次简要介绍了氧气掺混对甲烷和丙烷对冲火焰碳烟生成的影响,最后比较了氧气对燃料的依赖性。

第5章主要研究氧气掺混对碳烟生成的化学作用,首先引入假想气体FO2,其次将O2和FO2稀释对乙烯对冲火焰碳烟生成的影响进行对比。

第6章对全文进行了总结和展望。

1.3.2技术方案

(1)将本文采用的氧气掺混对冲燃烧工艺与浓度0的氧气掺混的燃烧过程进行对比,获得氧气掺混对火焰碳烟生成的影响;

(2)改变掺混的氧气浓度,研究氧气掺混对非预混火焰的碳烟结构的影响,探寻O2对碳烟影响的过程;

(3)在掺混氧气浓度不变的情况下,改变燃料种类,通过氧气掺混对不同燃料碳烟生成的影响,比较其对燃料的依赖性;

(4)引入假想气体FO2,通过O2和FO2对碳烟生成的不同影响分离出O2对碳烟生成的化学作用;

(5)整理所做工作,并对其进行分析、完善及讨论。

如图1.1为技术方案流程图

图1.1 技术方案流程图

第2章 数值模拟介绍

2.1 CHEMKIN软件介绍

CHEMICAL KINETICS(CHEMKIN)是由美国Sandia国家实验室开发的大型气相化学反应动力学软件包,其目的在于解决带有流动的燃烧过程中的化学问题。CHEMKIN实际上并不是直接用于燃烧过程模拟计算的应用软件,用户首先需要建立所研究燃烧问题的数学-物理模型,列出控制方程,采用合适的计算方法,编制相关的燃烧计算程序,其次需要建立反应该燃烧过程的化学反应机理。它的这种独立于燃烧模型本身的化学反应和计算处理方式为使用者提供了极大的便利。

利用CHEMKIN模拟碳烟生成首先需要创建反应器;然后加载气相反应机理,表面反应机理,热力学数据以及传输数据;其次设置合适的边界条件即可求解,最后可利用Excel软件输出数据。具体的流程如图2.1[17]

图2.1 CHEMKIN求解流程图

2.2 OPPDIF模型

CHEMKIN包含许多种反应器,能够将2-D或3-D的复杂问题简化为1-D甚至0-D的来研究。本文使用的是一维的对冲扩散火焰模型(OPPDIF),如图2.2所示。

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