官能团修饰的均三嗪类前体的合成及其配位自组装的研究文献综述
2020-04-29 08:04
1. 前言 超分子化学是研究各个分子通过亲水、疏水、静电吸引、氢键、配位键等分子间作用力而形成具有特定功能的体系的科学。
超分子是由其基本结构单元有规则、有秩序、有层次地组装产生的具有一定功能的超分子体系。
基于金属离子配合物的笼状结构化合物就一直受到高度关注,可作为笼状化合物几何拓扑多面体的边或面。
但由于溶解性的原因,该类物质往往只能在乙腈中稳定存在,这大大限制了该类物质的应用介质。
本研究利用磺酸基等官能团对以均三嗪结构为核心的C3对称性配位前体进行修饰,增加了前体的水溶性,为在水相中发生的配位自组装提供了可能性,预期可形成一系列包括笼狀/层状/螺旋等结构在内的水溶性超分子配合物。
2. 超分子化学 2.1. 超分子化学的发展历史 在超分子化学这一概念明确提出之前,就已经有一些科学家在这方面做过研究。
早在1894年,德国科学家Fischer就曾设想过”识别”的匹配方式;1937年,德国科学家Wolf最早提出”超分子”这一名词,由于当时研究水平和基础有限,并未对超分子化学做出系统性的阐述。
C.J Perterson(彼得森)在冠醚合成及其选择性络合碱金属方面就行了长期的研究并与1967年进行了详细报道,揭示了分子和分子聚集体的形态对化学反应选择性的重要作用[1];随后,D. J. Cram(克拉姆)基于其在大环配体与金属或有机分子的络合化学领域的多年研究,提出主客体化学(Host gust chemistry),并创立了主客体化学理论;莱恩利用自组装技术,模拟蛋白质螺旋结构制备出具有一定结构的分子自组装体,从而超越大环与主客体化学进入”分子工程”领域,并在其诺贝尔奖获得演说中提出来超分子化学的概念。
1987年,莱恩、克拉姆和彼得森3位化学家以及其对发展和应用具有特殊结构的超分子的巨大贡献而获得了诺贝尔化学奖,这一刻也预示了超分子化学的诞生。
超分子化学的研究经历了大环与主客体化学、分子识别化学和自组装化学3个阶段,这3个阶段不是严格的顺承关系,而是相互渗透、相互关联和不断发展的。
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