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磁分离型凹凸棒土- ZnFe2O4- BiOBr复合材料的制备及其光催化性能研究

 2023-05-23 10:05  

论文总字数:12087字

摘 要

本论文以凹凸棒土为催化剂载体,采用水热法和共沉淀方法分别将ZnFe2O4和BiOBr依次沉积于凹凸棒土表面,制备磁分离型凹凸棒土-ZnFe2O4-BiOBr复合光催化剂(标记为ATT-ZnFe2O4-BiOBr)。采用XRD、SEM、BET、UV-Vis等测试手段对产物进行了表征。结果表明,ZnFe2O4、BiOBr均匀高效地负载于凹土表面,所得的复合光催化剂既具有良好的磁分离特性又具有较好的可见光降解活性,而且复合光催化剂的性能明显优于P25和BiOBr。当光照时间达到120 min时,ATT-ZnFe2O4-BiOBr对10 mg/L甲基橙的降解率达到98.81 %。磁性的性能研究表明,ATT-ZnFe2O4-BiOBr能通过强磁铁很方便地从溶液中回收,而且该催化剂在循环降解五次后,降解率仍然可以达到95.00 %。

关键词:ZnFe2O4-BiOBr,磁性光催化剂,可见光,凹凸棒土,水热,原位-沉积

Abstract: In this article, a magnetically recoverable Attapulgite nanocomposite photocatalyst was successfully obtained by introducing ZnFe2O4 and BiOBr onto its surface via hydrothermal method and in-situ precipitation method, respectively (marked as ATT-ZnFe2O4-BiOBr). The obtained samples were characterized by XRD, SEM, BET, UV-Vis measurements. It was found that ZnFe2O4 and BiOBr nanocomposite particles were successfully introduced onto the Attapulgite fibers’ surface without obvious aggregation. Compared with P25 and BiOBr, ATT-ZnFe2O4-BiOBr exhibits exceptional photocatalytic activity in visible-light degradation of 10 mg•L-1 methyl orange. The highest degradation ratio of methyl orange reached to 98.81 % for ATT-ZnFe2O4-BiOBr. Moreover, ATT-ZnFe2O4-BiOBr could be readily recovered and the degradation ratio maintains 95.00 % after 5 cycles.

Keyword: ZnFe2O4- BiOBr , magnetic photocatalyst , Visible light , Attapulgite, Hydrothermal, In-situ dep

目 录

1 前言 3

2 实验内容 4

2.1 试剂和仪器 4

2.2 复合光催化剂的制备 4

2.2.1 ATT悬浊液的制备 4

2.2.2 ATT- ZnFe2O4光催化剂制备 4

2.2.3 ATT-ZnFe2O4-BiOBr光催化剂制备 5

2.3 材料表征 5

2.4 材料的光催化性能 5

3 结果与讨论 6

3.1 催化剂的表征 6

3.1.1 XRD结果分析 6

3.1.2 SEM结果分析 6

3.1.3 BET结果分析 7

3.1.4 UV-vis 8

3.2 催化剂的催化性能研究 9

3.2.1 ATT-ZnFe2O4-BiOBr的光催化效果 9

3.2.2 不同催化剂的光催化性能的研究 10

3.2.3 ATT-ZnFe2O4-BiOBr催化剂的重复利用率研究 12

结 论 13

参 考 文 献 14

致 谢 16

  1. 前言

目前,环境污染和能源问题日益突出,如何能进行有效的能源转换和环境治理越来越受到广泛关注。随着研究的深入,人们发现半导体催化剂在光催化转换以及有机污染物的降解方面有着非常诱人的前景。半导体光催化技术作为一种新的环境净化技术,它是指通过照射半导体光催化剂使其价带上的电子受到激发后跃迁到导带,并分别在价带和导带上形成光生空穴和电子,在水中产生氧化能力极强的羟基自由基,从而将污染物氧化降解[1]为无机小分子CO2,H2O,HX及矿化物等,从而达到彻底降解污染物而又不带来二次污染的目的,近年来引起人们的极大关注。但光催化剂量子效率低、可见光降解能力差、运行成本高、难分离回收等一直是该技术发展的瓶颈。

具有高效催化活性的光催化材料的研究开发也成为目前国内外研究的热点。目前的工作主要集中在开发新型半导体光催化剂,BiOX[2]是一种新型的半导体材料,具有独特的电子结构、良好的光学性质和催化性能,可以很好地响应可见光,因而具有很高的催化活性,且随着卤素原子序数的增加光催化活性逐渐增强,因此 BiOX成为光催化剂研究的一个新方向。但由于负载的光催化材料BiOBr容易脱落,使光催化剂回收率很低。而磁性纳米催化剂是一类对外加磁场具有良好的磁响应性能的光催化纳米材料,它可以通过设置一个外加磁场实现催化剂的回收,进而完成再生、利用,为节约能源,降低成本提供保证。

铁酸锌是一种重要的软磁铁氧体材料,块体的铁酸锌材料呈现铁磁性[3],但是当铁酸锌的尺寸达到纳米级时,其晶体结构发生改变,这导致纳米铁酸锌的磁性发生突变,呈现超顺磁性[4],可以作为高频带理想的磁性吸附材料。同时,铁酸锌作为一种禁带宽度为 1.9 eV[5]的半导体,在波长大于 420 nm 的可见光照射下即可产生光生电子-空穴对,是一种对可见光利用率很高的半导体光催化剂。曹锋[6]等人研究了纳米 ZnFe2O4对酸性甲基橙的光催化降解效果,在高压汞灯光照 6 h 后脱色效率高达 95%。由于铁酸锌对可见光利用率高,且其光化学和化学性质稳定,在光催化应用领域有很好的前景。

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