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摘 要

吡唑类化合物具有独特的生物活性，应用于农业发展、药物研究等多个方面。如何高效率低成本并且环保的情况下制备吡唑是一个备受瞩目的研究课题。在各路化学工作者的不断努力下，开发出了众多合成吡唑类化合物的方法，此后这些构建方法也在工业化学，医药化学等领域大放异彩。传统的合成方法包括肼与1,3-二羰基缩合反应和1,3-二亲电性试剂的[3 2]成环反应。尽管已经进行了大量的合成努力开发吡唑衍生物，但是大多数方法都存在很多问题，比如安全性，环保性，范围及效率限制。碳氮材料作为光催化剂的最新进展也为吡唑衍生物的制备提供了新思路。本课题以将不饱和腙在可见光照射的条件下使用非金属作为光催化剂进行催化环化反应生成吡唑类化合物。并通过气相色谱质谱联用仪对其进行表征。同时探究了碳酸钾浓度、催化剂用量、反映时间对最终产率所造成的影响，从而选择最好的实验条件。

关键词：碳氮化合物 光催化 吡唑衍生物

Pyrazole ring and its derivatives were photocatalyzed by thin porous

carbon - nitrogen materials

Abstract

Pyrazoles have unique biological activities and have been used in agricultural development and drug research.How to prepare pyrazole under the circumstance of high efficiency, inexpensive cost and environmental protection has attracted much attention. With the continuous efforts of various chemists, many methods of synthesizing Pyrazole derivative have been designed, and these construction methods have become brilliant in the fields of industrial chemistry and pharmaceutical chemistry. Traditional synthesis methods include the condensation reaction of hydrazine with 1, 3-dicarbonyl and the [3 2] ring reaction of 1, 3-dielectrophilic reagent. Although considerable synthetic efforts have been made to develop pyrazole derivatives, most methods have many problems, such as safety, environmental friendliness, scope, and efficiency limitations. The recent development of carbon and nitrogen as photocatalyst also provides a new idea for the preparation of pyrazole derivatives. In this study, the catalytic cycloreaction of unsaturated hydrazone with visible light irradiation was carried out using nonmetal as photocatalyst to produce pyrazoles. It was characterized by gas chromatography-mass spectrometry. At the same time, the effects of the concentration of potash, catalyst dose and response time on the final yield were investigated, so as to select the best experimental conditions.

Key words：carbonitride；photocatalytic；pyrazole derivative

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1引言 1

1.2碳氮化合物的简介 1

1.3吡唑类化合物的合成研究进展 2

1.3.1由肼与1,3-二羰基化合物 2

1.3.2由肼与乙酰乙酸乙酯反应 4

1.3.3由肼与α, β -不饱和羰基化合物反应 4

1.3.4叠氮或重氮反应 5

1.3.5其他合成方法 5

1.4吡唑类化合物的应用 6

1.4.1在农业领域的应用 6

1.4.2在医药领域的应用 7

1.4.3在荧光领域的应用 8

1.5光催化的应用及进展 8

1.6本文的研究内容和意义 9

1.6.1本课题的研究目的 9

1.6.2本课题的研究内容 10

第二章 实验部分 11

2.1实验设备和试剂 11

2.1.1实验器材与仪器 11

2.1.2试剂与药品 11

2.2实验过程 12

2.2.1 碳氮材料的制备 12

2.2.2原料α, β -不饱和腙的合成 12

2.2.3吡唑衍生物的合成 13

2.3反应条件的优化 13

2.3.1催化剂用量对反应的影响 13

2.3.2 K₂CO₃用量对反应的影响 14

2.3.3反应时间对催化活性的影响 14

2.4产物表征 14

2.4.1气相色谱质谱联用仪表征 14

2.4.2核磁共振氢谱表征 15

2.4.3高效液相色谱仪分析 15

第三章 结果与讨论 16

3.1碳化氮剂量对产率的影响 16

3.2 K₂CO₃用量对产率的影响 17

3.3反应时间对催化活性的影响 18

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 21

附图 24

致谢 26

第一章 文献综述

1.1引言

吡唑在有机化学和药物化学中引起了极大的关注，因为它们已被证实可作为合成中间体用于制备各种生物活性化合物、配位复合物以及设计功能材料。因此，功能化吡唑的合成是合成有机化学家研究的一个重要方向。同样的，熔融的吡唑如吡唑[1,5-a]嘧啶和吡唑[3,4-b]吡啶也因其基于这些n杂环的重要电子性质的不同的生物和物理化学应用而被广泛研究。因此，制备这些稠化杂环及其官能化衍生物对发现新的衍生物和探索新的应用具有重要意义。

吡唑衍生物的合成在制药领域具有广泛的生物活性，具有重要的应用价值。吡唑因其生物活性和合成用途而继续受到关注。自从Knott在1883年发现含有吡唑环的安替比林有镇痛消炎以及退热作用和Thampson在1946年报道了2-吡唑-5-酮能够遏制作物生长以来,持续不断有文献专利报道多种具有良好生物活性的吡唑类化合物^[1]。此类化合物在许多领域十分重要如农药和医药领域，因为其高效率、低毒性和多样结构。

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