氧化锆负载的金纳米颗粒的合成与应用开题报告

 2020-02-10 10:02
1.目的及意义(含国内外的研究现状分析)

氢能源是公认的高能量密度清洁能源。然而目前纯氢的生产成本较高,且其储存运输也存在着较大的问题。氨(NH3)也是一种储氢材料,其能量密度是氢气的两倍,并且其更易储存。氨气极易液化,在常压下-33.5 ℃ 或者在常温下加压至700-800 MPa时便能液化,与氢气相比,其储存耗能更少,运输更安全。氨能源的使用完美的解决了氢能源不易储存与运输的问题[1]。从很多方面来说,氨都是理想的能量来源,而其存在的问题是如何廉价,高效,绿色的制备氨。氮气在常温常压下还原为NH3一直是人们研究的热点。然而,氮气分子是稳定和惰性的,具有很强的三键和低极化率[2,3]。目前氨的主要来源是工业制氨,利用哈勃法在500 ℃,15-30 MPa,铁作为催化剂的条件下,氮气与氢气发生可逆反应生成氨气[4]。由于工业制氨反应的特殊性,其原料的来源于经过多道工艺脱硫脱氮的天然气,这大大增加了温室气体的排放[5]。但工业制氨对原料纯度要求高,对反应条件的苛刻,并会给生态环境造成严重影响。因此,虽然工业制氨是一种十分成熟,具有完整工业链的产氨方式,但仍需发展一种原料较为易得,污染小,排碳量少的制氨方法。此外,这种方法所制取的NH3收率较低,转化率小于15%。寻找有效的方法来吸附和激活氮气仍然是一个巨大的挑战,常温常压电化学还原产氨(NRR)是一种可作为传统高温高压法补充的新型合成氨方法。其有着对环境要求较小,原料易得,装置便携的优势,最主要的是电化学产氨能在温和的条件下发生氮还原产出氨气[6]。寻找一种高性能的催化材料是实现高效电化学产氨的关键,目前电化学还原氮气存在两个主要问题:(1)过电势大;(2)由于竞争性析氢反应(HER)的发生,尤其是在水溶液中,对产NH3的法拉第效率(FE)较低[7,8],目前NRR催化的研究大部分侧重于探索不同材料对于NRR的催化活性,并没有成熟的理论与实验证明催化剂材料在NRR催化过程中的机理与作用。迄今为止,只有少量的电催化剂(Au[9,10] ,Pt/C[11] ,Ru[12], Mo[8])被报道用于将N2还原为NH3

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