基于铁配位中心的产氢催化剂开题报告
2020-05-31 08:05
1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)
1974 年chen和mortenson从巴氏梭菌(c.pas-teurianum)发现氢化酶[1]。氢化酶(hydrogenases简称hase)也称为氢酶,是存在于微生物体内可逆催化氢气氧化还原反应(反应为h2#8652;2h 2e -)的一类生物酶。1891 年,人们发现某些厌氧微生物中某种物质能够分解甲醛产生氢气和二氧化碳[2]。目前人类已经发现并且提纯了多种氢化酶,各种氢化酶在它们的蛋白结构和所利用的电子载体的种类(如铁氧化还原蛋白、红素氧化蛋白等)上有着很大的差异。根据中心金属的不同,氢化酶可大致分为三类:[ni- fe]氢化酶(包括[nifese]亚类氢化酶)、[fe- fe]氢化酶及[fe- s cluster- free]氢化酶,根据thauer 及其同事最新研究表明[fes]簇的氢化酶,因为许多无金属氢化酶是中心含有铁硫簇的,铁硫簇的存在使得氢化酶具有催化活性 [3] ,其中[fe- fe]氢化酶的产氢活性最高, 是其他两者的 10~100 倍 [3] ,[ni- fe]氢化酶在自然界中含量最丰富,人们对其研究最为广泛和深入。而根据氢化酶的催化特性,可将氢化酶分为吸氢酶、放氢酶和双向氢酶等类型。
1、[fe- fe]氢化酶的活性中心结构:
1998 年, peters 等发表了巴氏梭菌唯铁氢化酶的晶体结构 [4] ,如图1所示。唯铁氢化酶活性中心(又称氢簇)由传统的[4fe4s]簇通过半胱氨酸的硫原子连接[2fe2s]核组成。晶体结构和红外研究表明,活性位上的[2fe2s]核中,每个铁都带有 cn - 和 co 配体,两个铁原子相互配位的
2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案
通过利用铁氢化酶来制备氢气,是对环境友好的。氢气是清洁能源,燃烧后之产生水,可以用于工业制备,但是不便于携带。所以,课题的主要目标是制备出可以吸附在电极表面的铁氢化酶。通过引入官能团-NH2,-COOH经过一系列的聚合使以铁为中心原子的催化剂铁氢化酶形成可以成为长链的大分子材料,从而实现携带的方便。
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