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黄光石墨烯量子点的制备及其发光机理的研究毕业论文

 2022-03-01 08:03  

论文总字数:17269字

摘 要

石墨烯量子点作为一种新兴的纳米材料,人们对它的研究极为广泛,大量的实验数据说明GQDs不仅具有石墨烯本身的性质,还具备了更强的量子限域效应和边缘效应,但是目前所能制备出的GQDs上的活性点位较少,还有其他的缺陷,例如:荧光量子产率(PLQY)不高,选择性比较差等,严重限制了GQDs的推广和应用。大量研究表明,通过往石墨烯量子点结构中掺杂异原子,既可以有效的引入带隙,还可以增加石墨烯的点缺陷和反应的活性,使其具备其他的物理特性以及化学特性。

目前,掺杂型的石墨烯量子点的制备及机理研究尚处于初级阶段,因而本文重点阐述了金属锌掺杂石墨烯量子点的制备以及发光机理。以柠檬酸,尿素,氯化锌为主要原料合成,溶剂为甲苯,通过改变其摩尔比测得其最大发射波长在560 nm左右,有明显的红移现象。但是远远达不到发黄光的效果。之后用二苯氨基脲来代替尿素,通过添加乙二胺确定它的最优条件为:2 mmolCA,2 mmol二苯氨基脲,2 mmolEDA,6 mmolZnCl2。最大发射波长达到610 nm左右,但是荧光值没有明显提高。根据实验数据可以推断出GQDs黄色光致发光是Zn2 掺杂进去后,在石墨烯内部与(-OH),(-N),(C=O)发生了螯合反应,GQDs表面形成电子空穴复合,导致PL红移,它的平均粒径为4.8 nm。

关键词:氯化锌 溶剂热 电子空穴 光致发光

Study on preparation and principle of CDs with yellow photoluminescence

ABSTRACT

Graphene quantum dots are reported as a new nano-materials,the research of it is more and more wide.The theory and experiments have proved that GQDs not only have the unique properties of graphene, but also have a stronger quantum confinement effect and edge effect, and it has more applications of optoelectronic devices, sensors, biological imaging and other aspectsl.As far as I can tell, there are few active pionts in the GQDs , especially its low PLQY, poor selectivity and other series of defects, leading to limit the promotion and application of GQDs. A large number of studies have shown that the heteroatom doping of the graphene quantum dot structure can effectively introduce the band gap, but also increase the defects of the graphene and the activity of the reaction, so there are many other physical properties and chemical properties.

At present, the preparation and mechanism of doping-type graphene quantum dots are in the initial stage.Therefore, this paper focused on the preparation of metal zinc ion-doped GQDs and the exploration of luminescence principle. The citric acid, urea and zinc chloride were as the main raw material synthesis with toluene,molar ratio was changed to measure its maximum emission wavelength, which was centered at about 560 nm. There was a clear redshift phenomenon in fluorescence intensity, but far less than the effect of yellow photoluminescent. Then 2,2'- diphenyl semicarbazide replace was used to replace urea. The best condition is 2 mmol citric acid, 2 mmol 2,2'- diphenyl semicarbazide,2 mmol ethylenediamine,6 mmol zinc chloride.The maximum emission wavelength was centered at 610 nm with ethylenediamine, however the fluorescence intensity had not been improved a lot. Therefore, the yellow photoluminescence is that Zn2 is doped into the inside of graphene and (-OH), (- N), (C = O) occurred in the chelating reaction, surface formation of GQDs electron hole recombination, which result in PL red shift. By changing the nitrogen source to change the polarization of the conjugated system, affecting its optical properties and its average particle size is 4.8 nm.

Key words: Zinc chloride;solvothermal;radiative of elctrons;photoluminecence

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 石墨烯概述 1

1.2 GQDs的概述 1

1.3GQDs的制备和应用缺陷 2

1.3.1 水热法 2

1.3.2 GQDs的应用 3

1.4 金属原子Zn掺杂GQDs 3

1.5 Zn2 -GQDs的制备:溶剂热法 4

1.6 Zn2 -GQDs 的应用 4

1.6.1 透明电极 4

1.6.2 传感器 4

1.6.3 纳米医学 4

1.6.4 喷墨打印 5

1.7本论文主要研究的内容 5

第二章 实验部分 6

2.1 主要试剂以及实验仪器 6

2.1.1 主要试剂 6

2.1.2 实验仪器 6

2.2以尿素为氮源制备Zn2 -GQDs 7

2.2.1柠檬酸与氯化锌的摩尔比 7

2.2.2柠檬酸与尿素的摩尔比 7

2.3 以二苯氨基脲为氮源制备Zn2 -GQDs 7

2.4 以乙二胺和二苯氨基脲共掺杂制备Zn2 -GQDs 7

2.5正交试验的设计 7

2.6 Zn2 -GQDs的表征 8

2.6.1 UV-Vis 8

2.6.2 IR 8

2.6.3 PL 8

2.6.4 TEM 8

2.6.5 Zn2 -GQDs的荧光量子产率的测量 9

第三章 结果与分析 10

3.1 Zn2 -GQDs的制备 10

3.1.1 柠檬酸与氯化锌的摩尔比结果分析 10

3.1.2 柠檬酸与尿素的摩尔比结果分析 10

3.1.3 柠檬酸与二苯氨基脲的摩尔比结果分析 11

3.1.4 添加乙二胺的结果分析 12

3.1.5 正交实验结果分析 13

3.2 Zn2 -GQDs的表征 14

3.2.1 FI-IR表征 14

3.2.2 UV-Vis表征 15

3.2.3 TEM表征 16

3.3 推测Zn2 -GQDs发光机理 16

第四章 结论与展望 18

4.1 结论 18

4.2 展望 19

参考文献 20

致 谢 22

第一章 文献综述

1.1 石墨烯概述

众所周知,自然界中的石墨烯成分比较复杂,而且当时的技术条有限,难以将层状的石墨烯给剥离出来。石墨中存在大量的石墨烯,因为层状的石墨烯通过分子力层层紧密相连,难以剥夺。举一个简单的例子,我们用炭笔来作画的时候,留在纸面上的各种线条可能就是一层或者几层石墨烯分子。

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