基于杂多酸的有机无机杂化材料用于光催化氧化苯制苯酚文献综述
2020-04-12 03:04
文 献 综 述
1. 苯酚的概述
苯酚(C6H6O, PhOH,也被称为石炭酸、羟基苯,是最简单的酚,显弱酸性。作为一个在常温下有毒,有腐蚀性,微溶于水,易溶于有机溶液的无色晶体,当温度高于65℃时,按任意比例与水互溶,可用酒精洗涤沾到皮肤上的溶液。
苯酚的合成方法有很多,现在异丙苯法是世界上生产苯酚最主要的方法。异丙苯法生产苯酚工艺已经很成熟,但这一方法仍然有显著的缺点,该反应能耗大、苯酚收率低、另外还存在易发生爆炸的中间产物。另外目前已经商业化的制备过程还有磺酸盐碱熔法、氯苯水解法、环己酮一环己醇法、甲苯氧化法即甲苯一苯甲酸法、异丙苯氧化法等。
2. 杂多酸概述
2.1 杂多化合物的结构特征和催化特性
杂多酸(HPA)是由中心原子(如P,Si,Ge,Fe,Co等)和配位原子(如Mo,W,V,Nb,Ta等)以一定的结构通过氧原子配位桥联而成的含氧多元酸的总称,按其阴离子结构可分为Keggin,Wells-Dawson,Silverton,Lindqvist,Anderson和Waugh六种类型(图1-1)。它们之间的主要区别在于中心体的配位数和作为配位体的八面体单元(MO6)的聚集状态不同。目前,在催化过程中应用最为广泛的是Keggin结构的HPA(Hn[XM12O40])。
图1-1 杂多酸的分类
Figure 1-1 Classification of heteroploy acids.
杂多化合物(HPC)是HPA及其盐的统称,是由杂多阴离子、反荷阳离子(质子、金属离子及其它有机阳离子)、结晶水排列组合到一起的三维结构[1,2]。杂多阴离子亦称为一级结构,对反应物分子有特殊的配合能力,是影响HPC催化活性和选择性的重要因素之一。杂多阴离子与反荷阳离子组成二级结构。杂多阴离子、反荷阳离子、结晶水排列组合形成三级结构。反荷阳离子的电荷、半径、电负性不同也影响HPC的催化性能。
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