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摘 要

多种高硅沸石（β，ZSM-12和丝光沸石）成功利用酸共水解的方法制备而成。沸石相主要通过调节凝胶中SiO₂/Al₂O₃比值以及结晶时间实现转变。XRD和 ICP-AES的结果表明，获得的产物没有杂质并且高度结晶，SiO₂/Al₂O₃比值分别为253,410和274。形态和颗粒尺寸随着SiO₂/Al₂O₃比值的改变而改变。在实验过程中，镁离子被引入到沸石骨架中，用来进一步提高碱强度。CO₂-TPD表明产物的碱强度有了明显的提高，他们在苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应中有极高的活性。这个方法为设计合成有价值的高硅沸石提供极具前景的新途径，可以用于碱催化反应。

关键词：高硅沸石分子筛 水热合成 酸水解正硅酸乙酯

Synthesis of Multiple high silica zeolites and as base catalysts

Abstract

Multiple high silica zeolite (Beta, ZSM-12 and Mordenite) was successfully obtained by acidic co-hydrolysis route. Zeolie phase mainly transformed through adjusting the SiO₂/Al₂O₃ in the gel and crystallization time. Characterization by XRD, and ICP-AES showed that the obtained products without impurity possessed high crystallinity with the SiO₂/Al₂O₃ of 253, 410 and 274 respectively. The morphology and particle size changed with the SiO₂/Al₂O₃. During the process, magnesium ion is introduced into the framework of zeolite to further improve the base strength. CO₂-TPD for products showed the improvement of base strength obviously. They had excellent activity in Knoevenagel condensation reactions of aromatic aldehyde with ethyl cyanoacetate. This methodology provides a promising approach toward designed syntheses of valuable high silica zeolites, which are applied in base catalysis.

KEYWORDS: Multiple high silica zeolite; Hydrothermal Synthesis; acid-catalyzed hydrolysis of tetraethylorthosilicate;

目录

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 分子筛的合成方法 2

1.2.1 水热合成法 2

1.2.2 溶剂热法合成 2

1.2.3蒸汽相合成法 3

1.2.4极浓体系合成法 4

1.2.5微波合成法 4

1.2.6导向剂法 5

1.2.7转晶法 5

1.3沸石合成的影响因素 5

1.3.1 SiO₂/Al₂O₃的影响 6

1.3.2 晶化pH值的影响 6

1.3.3水含量影响 7

1.3.4 硅源的类型 7

1.3.5模板剂种类及用量影响 8

1.3.6碱性无机阳离子的影响 8

1.3.7晶化温度的影响 9

1.4沸石分子筛的合成机理 9

1.4.1 固相转变机理 10

1.4.2液相转变机理 10

1.4.3 双相转变机理 11

1.6 论文研究思路和内容 12

第二章 实验方法 13

2.1 实验所用试剂及仪器 13

2.2 分子筛的制备 13

2.3 分子筛的表征 14

2.3.1 X射线衍射仪（XRD） 14

2.3.2 扫描电镜（SEM） 14

2.3.3红外光谱分析（IR） 14

2.3.4比表面积和孔径分布测试（BET） 14

2.3.5电感耦合等离子发射光谱仪（ICP） 14

2.3.6紫外可见漫反射分析（UV-Vis） 15

第三章 高硅沸石分子筛的合成与表征 16

3.1高硅沸石分子筛的合成 16

3.1.1 SiO₂ / Al₂O₃比值较低对合成高硅沸石分子筛的影响 16

3.1.2 SiO₂ / Al₂O₃比值较高对合成高硅沸石分子筛的影响 17

3.1.3镁离子对合成高硅沸石分子筛的影响 18

3.1.4结晶时间对合成高硅沸石分子筛的影响 19

3.1.5老化过程pH值对合成高硅沸石分子筛的影响 20

3.2高硅沸石分子筛的表征 22

3.2.1 FT-IR分析 22

3.2.2 UV-Vis分析 23

3.2.3 CO₂-TPD分析 23

3.2.4 NH₃-TPD分析 24

3.2.5 SEM分析 25

第四章 高硅沸石分子筛催化Knoevenagel缩合反应 29

4.1反应过程 29

4.2 SiO₂ / Al₂O₃比值对催化性能的影响 29

4.3催化剂的稳定性 30

参考文献 32

致 谢 44

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