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摘 要

研究发现，冠醚的孔穴对离子具有选择性作用，其最大的特点是能够选择性地络合阳离子，然而直至今日，对于冠醚分子的离子选择性机理还是不甚明朗。因为冠醚的这种离子选择性作用，冠醚在分离领域应用的最为广泛。目前，制备基于冠醚的离子识别智能膜已经成为现实。近年来，各国科学家相继开发出各种离子识别智能膜。

研究表明，冠醚能够嵌入到石墨烯结构中，然后构成刚性的孔，此举还可以提高冠醚的选择性和结合强度。由于这种刚性和平面的醚偶极阵列，石墨烯中的以醚为衬底的空腔提供了理想的冠醚构象。此发现对冠醚的应用具有深远的意义，冠醚可以在各种传感器，电池生物技术等领域发挥巨大的作用。

本文采用分子动力学手段，在石墨烯中嵌入冠醚孔道，以电压为驱动力，通过改变电场强度和冠醚数量，来研究钾离子和钠离子的传递行为以及二者的分离机制。

关键词：冠醚 分子模拟 钾离子 钠离子 分离 石墨烯

Molecular dynamics study on the separation performance of

K , Na ions in crown ether

Abstract

It is found that the pores of the crown ether have a selective effect on the ion, and the biggest feature is the ability to selectively complex the cation. But until today, the ion selective mechanism of the crown ether molecule is still not clear. Because of this ion-selective effect of crown ethers, crown ethers are most widely used in the separation field. At present, the preparation of ion-based recognition based on crown ether has become a reality. In recent years, national scientists have developed a variety of ion identification smart film.

Studies have shown that crown ethers can be embedded in graphene structures and then form rigid pores, which can also improve the selectivity and binding strength of crown ethers. Due to this rigid and planar ether dipole array, the ether-based cavity in the graphene provides the ideal crown ether conformation. The discovery of the application of crown ether has far-reaching significance, crown ether can be in a variety of sensors, battery biotechnology and other fields play a huge role.

This paper is to molecular dynamics simulation as a means, in the graphene embedded the crown ether channel, the voltage as the driving force, by changing the electric field strength and the number of crown ether, to study the potassium and sodium ion passing behavior and the separation mechanism.

Key words： Crown ether； Molecular simulation； Potassium ions；sodium ions； Separation； Graphene

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 研究的背景 1

1.1.1 冠醚的简介 1

1.1.2 基于冠醚的离子识别智能膜 4

1.1.3 基于冠醚的智能膜研究进展 4

1.2 石墨烯的简介 6

1.3 课题的提出以及研究内容 8

1.3.1 课题的提出 8

1.3.2 研究内容 8

第二章 理论基础 10

2.1 计算机分子模拟介绍 10

2.2 分子动力学模拟理论 12

2.2.1 分子动力学模拟 12

2.2.2 分子力场概述 12

2.3 GROMACS软件简介 13

第三章 冠醚孔对K /Na 分离性能的研究 14

3.1 引言 14

3.2 模拟方法 15

3.2.1 模拟体系的建立 15

3.2.2 力场参数的选择 16

3.3 结果与讨论 18

3.3.1 通量和选择性分析 18

3.3.2 离子-水径向分布函数分析 20

3.3.3 水化数分析 22

3.3.4 离子轴向的数密度分析 25

第四章 结论与展望 27

4.1 结论 27

4.2 展望 27

参考文献 28

致谢 31

第一章 绪论

1.1 研究的背景

1.1.1 冠醚的简介

冠醚是一种里面有大量氧原子的大环化合物的总称，因此也可以叫作“大环醚”。冠醚是最基本的环状结构，它由通过二碳或者三碳链接的氧原子组成。通常冠醚具有高度的柔韧性，且其分子一般都以典型的主体分子存在，其中15-crown-5和18-crown-6是最普遍的冠醚，冠醚的孔穴一般对离子都具备选择性作用。杜邦公司的Pedersen博士是第一个发现冠醚的，然后Cram 和Lehn又对其进行了深入的研究，Lehn首次合成冠醚，因此，这三人于1987年共同分享了诺贝尔化学奖。

图1-1 不同尺寸的冠醚分子

冠醚的最大特点就是可以选择性地络合阳离子，例如12-crown-4可以选择性络合Li 离子，但是却不能与K 和Na 离子络合，但是18-crown-6却能够与K 离子络合。研究发现，离子直径的大小与冠醚孔穴相差得越小，离子就越有可能进入冠醚空穴^[1]。12-crown-4和15-crown-5的孔穴尺寸相较于K ，Cs 和Rb 等离子都十分小，这就导致离子与冠醚的配位形式为离子处在冠醚的上方，有时还会出现如Haya等^[2]的研究展示的“三明治”状的配位方式。

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