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(Ru-Rh)γ-Al2O3催化2-甲基呋喃合成2-甲基四氢呋喃毕业论文

 2022-01-18 09:01  

论文总字数:16817字

摘 要

II

Abstract III

第一章文献综述 1

第二章实验内容 6

2.1原料与仪器 6

2.2催化剂的制备 7

2.3样品表征 7

第三章结果与讨论 8

3.1BET分析 8

3.2 XRD分析 8

3.3 H2-TPR分析 9

3.4 不同比例Ru-Rh对5%(Ru-Rh)/γ-Al2O3催化剂催化性能的影响 10

3.5 H2反应压力对5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3催化剂催化性能影响 10

3.6温度对5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3催化剂性能的影响 11

3.7搅拌速率对5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3催化剂性能的影响 12

3.8 5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3催化剂稳定性分析 13

第四章结论 15

参考文献 16

致谢 19

(Ru-Rh)/γ-Al2O3催化2-甲基呋喃合成2-甲基四氢呋喃

摘要

采用浸渍法制备Ru、Rh比例为0:1、1:4、2:3、3:2、4:1的5%(Ru-Rh)/γ-Al2O催化剂,采用N2吸附-脱附、X射线衍射仪(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)对其表征,在釜式反应器中研究催化剂对2-甲基呋喃加氢制备2-甲基四氢呋喃的影响。结果显示,制备的双金属催化剂,对2-甲基呋喃环上的不饱和烃具有较高活性。但由于5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3催化剂中双金属的协同效应优异,并且提供了较多的活性位,对目标产物2-甲基四氢呋喃的选择性更高。5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3催化剂上2-MF加氢制2-甲基四氢呋喃最适宜反应条件为:P=4MPa、t=50℃、n=800r/min;2-MF的转化率为100%,2-甲基四氢呋喃的选择性为99.6%。

关键词:浸渍法;2-甲基呋喃;2-甲基四氢呋喃;加氢;RuRh催化剂

Abstract

5%(Ru-Rh)/γ-Al2O3 catalyst is prepared by using impregnation method with different Ru:Rh mass ratio of 0:1, 1:4, 2:3, 3:2, 4:1, andthey were characterized by N2 adsorption-desorption, X-ray diffraction(XRD), H2 temperature-programmed-reduction(H2-TPR). The effection of 2-MF hydrogenation to 2-MTHF was tested in batch reactor. The results show that the prepared bimetallic catalyst has high activity for unsaturated hydrocarbons on the 2-MF ring. Selectivity of hydrogenation reaction is improved for bimetallic synergistic effect and more active centers of 5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3. After optimization over 5%(Ru:Rh=3:2)/γ-Al2O3catalyst, When under the conditions of pressure 4MPa, reaction temperature 50℃, and stirring speed of 800r/min the selectivity of 2-MTHF can be increased . In all, 2-MF conversion rate of 100% , and 2-MTHF selectivity of 99.6% can be reached.

Keywords: impregnation method; 2-methylfuran; 2-methyltetrahydrofuran; hydrogenation; RuRh catalys

第一章文献综述

随着化石燃料的日益匮乏,以及人们环保意识的逐渐提高,对石油等传统能源替代品的研究成为热点。科研人员研究了多种如氢能、太阳能、风能、地势能和潮汐能等新能源,氢气由于其储存手段的受限而很难普及,仅能应用于航天航空等重要领域,很难应用于生活中;太阳能、风能等能源又受到地域的影响,需要因地制宜,可利用但很难创造。研究者的目光转而投向了生物能源,如秸秆、油菜等农作物。我国秸秆油菜资源丰富,如果任由其在农田腐烂或者燃烧作为下一季农作物的肥料,这不仅是对资源的一种浪费,更重要的是其会污染环境,从而带来一系列损失。而如果将其回收进行加工处理,第一可以充分利用资源,第二可以保护环境,第三是一条拓宽农民收入的途径。然而生物能源开发的不完全是目前存在的问题,也是广大研究者研究的热点。

生物能源清洁且可再生,来源广阔,一直被认为是具有很大潜力的新能源。目前研究的第二代生物质燃料可以通过生物质的废料进行生产,在能源危机和环境保护上较第一代生物质燃料具有更大的优势,也得到了广泛研究,所以现急需寻找一种可替代的生物质燃料[1,2]。糠醛是从农作物中获取的一种生物质能源,它的下游产品2-甲基呋喃(2-MF)是一种平台分子,其衍生物2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)作为2-MF加氢制得的重要产品之一,广泛应用于化工的各个领域[3]。有研究[4]表明,当2-甲基四氢呋喃替代汽油量超过60%时,对发动机的性能不会造成任何影响,是理想的汽油替代品。同时,2-甲基四氢呋喃在溶剂领域中具有广泛应用,2-甲基四氢呋喃和乙醚都很难溶于水中,且2-甲基四氢呋喃的沸点较乙醚偏高,更易应用于工业,如作为格式反应、Reformatsky反应、锂化反应的试剂,如果合理利用预计每年可节省30000-50000吨的醚类溶剂消耗[5]。此外,2-甲基四氢呋喃还可作为乙烯衍生物及丁二烯聚合过程的引发剂。对于2-甲基四氢呋喃的合成工艺,经过多年的研究,基本上开发殆尽,继续研究意义不是很大。所以很多研究者将精力主要放在了所选择工艺的催化剂的优化上,一方面来说工作量较小,另一方面研究内容较小,可以尽可能的做到完整。

制备合成2-甲基四氢呋喃的原料很多,比较常见的有三种。一种是以二醇(常见的是戊二醇)为原料制备2-甲基四氢呋喃,2-MTHF是一种低级环醚,类五元杂环,可通过二醇分子内催化脱水得到,其反应示意图见图1。二醇可发生多种反应,副反应较多且反应机理类似都是脱水反应,所以催化剂的选择很是重要,不仅要求其具有高的催化活性和稳定性,还要求其对二醇分子内脱水合成2-MTHF具有高的选择性。

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