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摘 要

可穿戴智能设备的快速发展使得具有柔性和可穿戴性的石墨烯柔性超级电容器得到了广泛关注。但是，由于石墨烯电极材料表现出无序结构和较低的电化学活性，限制了其能量密度和比电容的提高。为了解决此问题，本课题通过对电极材料的结构入手，构筑核壳结构石墨烯/氧化镍纳米复合纤维电极材料，其中，石墨烯（RGO）作为电子传导核层，其表面原位生长的有序氧化镍（NiO）阵列作为活性壳层，致力于大幅度提高超级电容器的比电容。

本课题通过微流控技术，限域组装得到石墨烯纤维，然后利用水热法原位生长氧化镍得到RGO/NiO复合纤维。利用扫描电镜、X射线衍射等对制备的纤维进行结构表征，证明氧化镍纳米阵列在石墨烯表面原位生长。RGO/NiO复合纤维超级电容器表现出大的比电容266 mF/cm² ，比纯石墨烯纤维高了3倍多（72 mF/cm²）。将构筑的纤维状超级电容器编织到织物中，成功为LED稳定供能，表明其在可穿戴领域中具有较好的应用前景。

关键词：石墨烯；氧化镍；柔性超级电容器

Preparation of graphene/nickel oxide nanocomposite fibers and their application for flexible supercapacitors

Abstract

The rapid development of wearable smart devices has led to widespread attention for flexible and wearable graphene flexible supercapacitor. However, the disordered structure and low electrochemical activity of electrodes limit the improvement of energy density and specific capacitance. In order to solve this problem, this topic through to the structure of electrode materials, construction of core-shell structure of graphene/nickel oxide nano fiber electrode materials, among them, the graphene (RGO) serve as electrical conduction layer, the surface in situ growth of nickel oxide (NiO) array as the active shell, is committed to greatly enhance the specific capacitance of supercapacitors.

In this project, graphene fibers were assembied by microfluidic technology and limited domain, and then RGO/NiO composite fibers were obtained by in-situ growth of nickel oxide by hydrothermal method. The structure of fibers was characterized by scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD), demonstrating that the nickel oxide nanosheets were uniformly and vertically covered on graphene fiber. The constructed supercapacitor presented a large capacitance of 226 mF/cm² at a current density of 0.8 mA/cm², which is more than three times higher than that of pure graphene fiber (72 mF/cm²). The fiber-based supercapacitor woven into fabric could successfully power light-emitting diode (LED), indicating a great potential for wearable application.

Key words: graphene; nickel oxide; flexible supercapacitor

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1柔性超级电容器的介绍与应用前景 1

1.2纤维状超级电容器电极材料的选择 3

1.3石墨烯/氧化镍复合材料研究进展 4

1.4石墨烯/氧化镍纤维超级电容器存在的挑战 5

1.5本课题拟开展实验方案 5

第二章 实验部分 7

2.1实验原料和设备 8

2.2 GO的制备 9

2.2 GO纤维与RGO纤维的制备 10

2.3 RGO/NiO纳米复合纤维的制备 10

2.4纤维状超级电容器的构筑 12

第三章 石墨烯/氧化镍纳米复合纤维的结构表征及性能研究 13

3.1 形貌表征 13

3.1.1纤维宏观表征 13

3.1.2 SEM微观表征 14

3.1.3 XRD表征 16

3.2 RGO/NiO纳米复合纤维的电化学性能测试 17

3.3 RGO/NiO纳米复合纤维制备可弯曲超级电容器 19

3.4 RGO/NiO纳米复合纤维制备电容器的应用 21

3.5小结 21

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 25

致谢 28

第一章 文献综述

1.1柔性超级电容器的介绍与应用前景

随着科技的不断进步，人类的需求日渐丰富。其中，可穿戴智能设备由于其便携、智能等特点逐渐进入人们的视野。例如智能服装能够表明人体心跳、监视运动状况与显示文字，这些功能使服装性能多样化，在服装领域中逐渐展示了巨大的竞争力。另外，其他可穿戴智能设备诸如电子皮肤、可弯曲手机也不断进入人们的生活中，影响着人们生活的方方面面。

为了给这些可穿戴智能器件供能，就必须设计具有柔性、便携性、无污染、安全的能量储存装置。其中，柔性超级电容器凭借着其自身的优点在众多储能器件中脱颖而出。它相比传统的电池具有更好的功率密度^{[1, 2]}以及更加稳定的性能，同时相比普通电容器具有更为优异的能量密度，因此被研究者们广泛关注。

表1- 1储能器件性能对比表

柔性超级电容器根据储能机理可分为双电层超级电容器与赝电容超级电容器^{[3, 4]}。双电层电容是电极—电解液界面处的可逆离子的吸附与脱离所造成的，双电层电容的大小一般与电极的有效面积有着直接关系，有效面积越大，电容值就越大，因此依靠双电层电容来进行充放电的超级电容器的电极材料一般会选择比表面积比较出众的碳基材料；赝电容超级电容器的充放电过程是依靠电极在电流经过时发生氧化还原反应来进行的，所以依靠赝电容来进行充放电的超级电容器一般会选择有着多种价态的金属氧化物来作为电极材料。一般来说，赝电容比电容要比双电层的比电容高出10倍不止，但是在循环过程中，不断的氧化还原反应会使得电极活性材料发生变形，使它的功率密度和稳定性下降。

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