论文总字数：21483字

摘 要

作为涂料溶剂的醋酸叔丁酯（TBAC）,是一种重要的含氧有机溶剂，是一种特别的非羟基磷灰石（有害空气污染物），是一个被美国认定为非VOCs(挥发性有机化合物) 的绿色溶剂。醋酸叔丁酯是一种超高应用价值的产品。

挥发性有机物（VOCs）对人们的生活产生了严重的影响，如何治理VOCs是保护环境的关键。虽然醋酸叔丁酯不是VOCs，但是本文可以将其引进来作为反应物，为一大创新点。

本文以醋酸叔丁酯催化氧化为基础，通过自发沉积策略以及硼氢化钠辅助制备的手段制备Ru-xFe@ZrO₂催化剂，调节Fe元素的含量，探究不同Fe含量及其和Ru物种之间的协同效应对醋酸叔丁酯催化氧化性能的影响。并通过XRD、TPR等表征手段对Ru-xFe@ZrO₂催化剂的物理化学性质进行表征，系统研究Ru-xFe@ZrO₂催化剂的结构、组成以及体相/表面结构对醋酸叔丁酯催化氧化性能的影响规律。结果表明，Fe含量的变化对催化剂的孔径，比表面积以及活性都产生重大影响。其中，Ru-2Fe@ZrO₂催化剂表现出最优异的催化活性，这是由于它有最大的孔径，比表面积以及最小的表观活化能，这表明Ru-2Fe@ZrO₂催化剂更容易促进催化氧化反应的进行，对醋酸叔丁酯的催化氧化效果更好。

关键词： 醋酸叔丁酯 催化燃烧 协同效应 自发沉积

ABSTRACT

TBAC, as a coating solvent, is an important oxygenated organic solvent, a special non hydroxyapatite (harmful air pollutants), and a green solvent recognized as non VOCs (volatile organic compounds) in the United States. tert-butyl acetate is a product with super high application value.

Volatile organic compounds (VOCs) have a serious impact on people's lives. How to control VOCs is the key to protect the environment. Although tert-butyl acetate is not VOCs, it can be introduced as a reactant in this paper, which is a great innovation.

In this paper, based on the catalytic oxidation of tert-butyl acetate, the Ru-xFe@ZrO₂ catalyst was prepared by spontaneous deposition strategy and assisted by sodium borohydride. The effect of adjusting the content of Fe and the synergistic effect between Fe and Ru species on the catalytic oxidation of tert-butyl acetate was studied. The physical and chemical properties of the Ru-xFe@ZrO₂ catalyst were characterized by XRD and TPR. The influence of the structure, composition and phase / surface structure of the Ru-Fe@ZrO₂ catalyst on the catalytic oxidation of tert-butyl acetate was studied systematically. The results show that the change of Fe content has a significant effect on the pore size, specific surface area and activity of the catalyst. Among them, the Ru-2Fe@ZrO₂ catalyst shows the most excellent catalytic activity, because it has the largest pore size, specific surface area and the smallest apparent activation energy, which shows that the Ru-2Fe@ZrO₂ catalyst is easier to promote the catalytic oxidation reaction, and the catalytic oxidation effect of tert butyl acetate is better.

KEYWORDS: TBAC; catalytic combustion; synergistic effect; Spontaneous deposition

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 课题背景 1

1.2 VOCs的危害及其一般去除技术 1

1.2.1 VOCs危害 1

1.2.2 VOCs的处理技术 2

1.3 催化剂进展研究 4

1.3.1 贵金属催化剂 4

1.3.2 过渡金属催化剂 4

1.4 本文实验思路 5

第二章 实验部分 6

2.1 主要试剂和实验仪器 6

2.1.1 实验气体及试剂 6

2.1.2 实验仪器 6

2.2 催化剂制备 7

2.3 催化剂的表征 7

2.3.1 X-射线衍射 (XRD) 7

2.3.2 N₂吸附-脱附 (N₂-Sorption) 7

2.3.3 NH₃程序升温脱附 (NH₃-TPD) 7

2.3.4 H₂程序升温还原 (H₂-TPR) 7

2.3.5 O₂程序升温脱附 (O_2-TPD) 7

2.4 催化剂活性评价系统 7

2.4.1 活性评价装置 7

2.4.2 产物分析方法 9

第三章 催化氧化醋酸叔丁酯性能研究 10

3.1 催化剂制备 10

3.2 表征结果分析 10

3.2.1 XRD分析 11

3.2.2 H₂-TPR分析 12

3.2.3 NH₃-TPD分析 14

3.2.4 O₂-TPD分析 15

3.2.5 Ru-xFe@ZrO₂催化燃烧TBAC性能研究 17

3.3 本章小结 19

参考文献 20

致 谢 23

第一章 绪论

1.1 课题背景

作为涂料溶剂的醋酸叔丁酯（TBAC）,是一种重要的含氧有机溶剂，是一种特别的非羟基磷灰石（有害空气污染物），是一个被美国认定为非VOCs(挥发性有机化合物) 的绿色溶剂。^[1]乙酸叔丁酯是一种超高应用价值的产品。虽然醋酸叔丁酯不是VOCs，但是本文可以将其引进来作为反应物，为一大创新点。

从上世纪来看，我国在城镇化建设及工业化过程不断进步，人们的生活水平日益上升。可是，大气以及生活环境的恶化也伴随我国飞速进步的经济而逐步恶化，更甚至危害了人们的身体健康状况。大量的有机烃类、硝酸、硫酸、粉尘等颗粒漂浮在大气中，这里面的挥发性有机化合物（VOCs）就包括有机碳氢化合物。^[2-3]

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