不同液相条件下硝酸盐的非均相生成研究文献综述
2020-04-14 07:04
近年来,大气环境问题成为人们重点关注及亟待解决的问题之一,其中最主要的大气污染现象是——霾。空气中的矿质颗粒、有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐等组成的气溶胶导致大气能见度低于10km的现象称为霾。霾会引发人们的呼吸道疾病、心血管疾病以及心理问题,也不利于交通出行和生态环境,是困扰人们生活,影响人们健康的重要大气污染问题。研究灰霾成因,解析灰霾组分可以为控制灰霾提供有效措施,因此,灰霾成因问题的研究成为科学家们的防治攻关重点和难点。
自研究灰霾组分以来,PM2.5是我国大气污染最主要的颗粒污染物,而硫酸盐颗粒物一直是PM2.5的主要二次无机组分。但在整治燃煤锅炉、改燃煤供暖为天然气供暖以及工业限制排放等措施实施后,二氧化硫(SO2)排放减少,使得其形成的二次硫酸盐颗粒物也相应降低。2017-2019年采暖期间的观测数据显示,京津冀及周边地区大气PM2.5的化学特征发生了明显变化,硝酸盐占比19%,其绝对浓度和占比大幅度超过硫酸盐(11%),成为PM2.5中最主要的二次无机组分。
根据望都、天津、南京(代表长江三角洲)及珠江三角洲的观测数据,再次证明了硝酸盐颗粒物贡献了大部分的二次气溶胶,已然成为大气颗粒污染物中最主要的二次无机组分,其前体物——NOx将成为重点防治的目标。
从贡献硝酸盐颗粒物的来源看,硝酸盐颗粒物在白天主要由NOx的气相氧化生成,羟基自由基的氧化贡献约70%-90%,而夜间仅有10%-30%;在夜间,硝酸盐的主要生成途径是NO3与N2O5的非均相水解,其中NO3是由NO2被臭氧(O3)氧化得到的自由基。因此,NOx是硝酸盐颗粒物形成的主要前体物,而机动车排放,工业排放、生物质燃烧及天然源等贡献的NOx并不能完全解释大气中硝酸盐颗粒物的高浓度,仍有一部分未知源和未知因素尚未被解析。本研究计划模拟硝酸盐的夜间生成反应,从其液相生成和摄取方面来解释不同影响因素对硝酸盐生成的贡献因子,并详细讨论其生成机制。
在关于硝酸盐的非均相生成反应的国内外研究中,N2O5的摄取系数随着区域和时间的差异,变化较大,可达两个数量级,影响其摄取系数的具体原因尚不清楚,而该摄取系数对硝酸盐生成反应地动力学研究又极为重要。因此,研究硝酸盐生成反应中反应物和中间产物的摄取过程是有必要且重要的。
2. 研究的基本内容与方案
{title}2.1 研究内容及目标
通过玻璃反应器和流动管反应器模拟夜间硝酸盐的非均相生成,并讨论气体污染物NOx、NH3和O3等对其生成的贡献,研究非均相生成过程中气体的摄取过程及摄取系数的确定。通过不同条件、不同系统下硝酸盐的生成情况,解释大气中硝酸盐的生成机制。
2.2 实验方案
用玻璃反应器研究液相溶液中二氧化氮(NO2)转化为硝酸盐的反应机制及影响因素。其中涉及的主要参数有NO2、O3、SO2和NH3浓度,其中O3由185nm的紫外灯氧化洁净空气产生。
下面是拟采取的实验方案:
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