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基于硫-碘热化学循环的焰色反应,研究新型湿式烟气脱硫的方法外文翻译资料

 2022-11-11 03:11  

英语原文共 5 页,剩余内容已隐藏,支付完成后下载完整资料


基于硫-碘热化学循环的焰色反应,研究新型湿式烟气脱硫的方法

摘要

本文研究了基于硫-碘(SI)热化学循环的焰色反应的新型湿烟气脱硫方法。 I2和HI吸收系统用于从模拟燃煤烟气中去除SO2。当I2浓度为25.6mmol / L时,SO2去除率约为98.8%。 研究了反应温度,初始SO2浓度和其他烟道气成分对SO2去除的影响。吸收产物为H2SO4和HI,可以通过蒸馏容易地分离。与传统的湿烟气脱硫(FGD)副产物如石膏或硫酸镁相比,H2SO4具有较好的商业价值和应用前景。此外,HI可用作SI热化学循环中氢气生产的原料。简而言之,这是从燃煤烟气中去除和回收二氧化硫的有前途的技术。

关键词:烟气脱硫 二氧化硫 硫-碘热化学循环 焰色反应

1.简介

二氧化硫(SO2)是煤燃烧释放的主要空气污染物之一。在过去的几十年中,由于煤耗的增加,大量的二氧化硫排放到大气中[1]。二氧化硫的排放导致严重的环境问题,如酸雨和细颗粒[2]。因此,烟气脱硫(FGD)是环境保护的重要环节。常见的FGD方法包括干法脱硫和湿法脱硫技术[3]。其中,湿式烟气脱硫技术由于其简单性和高效率而得到广泛应用[4]。通常,使用碱性吸附剂如石灰石,氢氧化镁或氨的浆液从烟道气中吸收和去除SO2 [5-7]。然而,湿式烟气脱硫工艺产生的副产物,如石膏,硫酸镁或氨基硫酸盐,由于市场差,已成为一个重大的负担[8]。 因此,与传统的湿式FGD副产物相比,开发新一代FGD技术具有较高的经济价值或更好的市场前景是重要的。 在另一个烟气脱硫系统中,SO2可以转化为硫酸[9]。硫酸是世界上产量最大的工业化学品。此外,硫酸的消耗通常用于评估一个国家的工业化程度[9,10]。如果燃煤烟气中的二氧化硫可以转化为硫酸,那么它将比普通湿式烟气脱硫技术带来更高的经济效益。但是当SO2浓度高(4.4%以上)时,硫酸生产行业的主要制造方法是双重接触过程[11-13]。这个前提条件限制了双燃烧烟气中二氧化硫浓度相对较低(约为几千ppmv)的双重接触过程在燃煤烟气中的二氧化碳去除和循环利用[14-16]。因此,找到一种从燃煤烟气中去除低浓度SO2并将其转化为H2SO4的新方法是有意义的。

近年来,硫代碘(SI)热化学循环引起了氢气生产的广泛关注。被认为是热化学氢生产的有希望和有效的技术[17]。整个SI循环技术由三部分组成:

I2 SO2 2H2O=2HI H2SO4 (1)

H2SO4= SO2 H2O 1/2H2O (2)

2HI=H2 I2 (3)

(1)被称为焰色反应。SO2被I2溶液吸收并产生H2SO4和HI。然后将两种酸溶液分离成H2SO4相和HI相。最后,H2SO4分解成SO2,H2O和O2。HI分解成H2和I2。 在整个SI过程中,水分解成H2和O2。此外,SO2和I2可以完全回收[18]。然而,SI周期仍然存在一些挑战。例如,H2SO4应在高温下分解,以回收需要大量能量的SO2 [19]。同时,硫酸分解也需要稳定的活性催化剂[20]。这些挑战限制了SI热化学循环的工业应用。事实上,HI的分解是氢气生产的关键步骤。通过H2SO4的分解回收SO2可能没有必要,当有足够的SO2参与焰色反应产生HI。而燃煤烟气可以为焰色反应提供足够的二氧化硫。如果燃煤烟气中的SO2可以通过焰色反应生产HI,将简化整个SI热化学循环。另一方面,焰色反应可用于从烟道气中除去SO2并产生H2SO4。因此,从烟气和氢气生产中除去SO2将是有益的。到目前为止,焰色反应主要用于氢气生产。基于焰色反应,几乎没有研究报道从燃煤烟气中除去SO2的情况。此外,焰色反应的最佳实验条件与传统湿法烟气脱硫技术的实际条件不同。可能不适合从燃煤烟气中除去SO2。 在本文中,研究了基于焰色反应SO2去除方法的可行性。研究了反应温度,初始SO2浓度,其他烟道气成分和反应产物积累对SO2去除的影响。蒸馏用于分离FGD(H2SO4和HI)的主要产物。 从燃煤烟气中去除和回收二氧化硫是一种有希望的技术。此外,通过焰色反应产生的HI可以用作氢气生产的原料。

2.材料和方法

2.1实验装置和化学品

图1 实验装置

实验装置的示意图如图1所示。 使用三颈烧瓶(500.0mL)作为吸附反应器。 使用含有N 2,O2,SO2和NO的气体混合物来模拟燃煤烟气。SO2,NO和O2的浓度分别为2000ppmv,1000ppmv和10%。这些纯气体由气瓶供应,每个烟气组分的浓度由质量流量计控制。为了研究实际烟气组分对SO2去除的影响,分别调节了NO和O2的浓度。模拟烟气(2.0L / min)通过含有吸收溶液(250.0mL)的三颈烧瓶。通过将一定量的碘溶解在HI溶液中制备I2 / HI吸收溶液。 HI浓度为75.0 mmol / L。I2浓度为6.4〜25.6 mmol / L。模拟烟道气通过吸收溶液的停留时间约为7.5s。吸水溶液的温度可通过水浴从298〜353 K调整。此外,进行了一百个循环的SO2吸收试验,以研究H2SO4和HI对SO2去除的积累。每次吸收实验后,将一定的I2加入到吸收溶液中,以保持I2浓度分别为6.4 mmol / L,12.8 mmol / L和25.6 mmol / L。

对反应后的吸收溶液进行取样并在408K下蒸馏2小时以分离主要的反应产物(HI和H2SO4)。通过离子色谱分析原始吸收溶液,蒸馏溶液和残留溶液,计算HI和H2SO4的分离效率。

本研究中使用的主要化学品是HI(57.0%),I2(99.0%),H2SO4(98.0%),NaOH(99.0%)和Ca(OH)2(99.9%)来自于Sigma-Aldrich Co;N2(99.9%)SO2(10.0%),NO(10.0%),O2(99.9%)来自大连日期标准燃气有限公司。2.2分析方法

模拟烟气中SO2,NO和O2的浓度由烟气分析仪(Kane KM900,UK)从吸收反应器的入口和出口测定。SO2去除效率(g)定义为:

g=(Cin-Cout)/ Cin*100% (1)

其中Cin和Cout分别是吸附反应器入口和出口处SO2的浓度。此外,通过离子色谱(万通,瑞士)和紫外分光光度计(Persee T6-1650E,中国)检测反应产物。

3.结果与讨论

3.1 SO2被不同溶液吸附

通常,碘的水溶性相对较低(293K时约为29.0 mg)[21]。但是碘可以更好地溶解在碘化物溶液中。因此,将一定量的HI加入到吸收溶液中以增加碘的溶解度。I2浓度对SO2去除的影响如图2所示。如图2所示,可以看出,水或HI溶液难以从烟道气中去除SO2。而碘可以大大提高SO2去除率。当I2浓度从6.4增加到25.6 mmol / L时,SO2的去除效率从93.1%提高到98.8%。显然,更多的碘可以使焰色反应在热力学上有利[22]。此外,I-可以与碘反应形成多碘物质[23,24]。 因此,水,SO2和I2之间的气固反应转化为水,SO2和多碘物质之间的气液反应,加速了反应速率[25]。同时,从模拟烟气中除去的SO2量几乎等于吸收溶液中的I2量(表1),这推断吸收溶液中的几乎所有的I2与除去的SO2反应。根据反应产物的分析结果(图A1),主要反应产物为H2SO4和HI,表明主要反应为焰色反应。此外,I2 / HI吸收系统的SO2去除性能与传统的湿式FGD系统 (图A2)。当吸附剂分别为I2 / HI,NaOH和Ca(OH)2时,SO2去除效率非常接近。因此,对于I2 / HI吸收系统去除SO2并将其转化为H2SO4是有效的。

图2 I2浓度对SO2去除的影响

3.2吸收溶液温度的影响

据报道,本文提出330〜350K的温度作为焰色反应的最佳反应温度[26]。然而,湿式FGD系统中吸收溶液的典型温度通常低于323K [27-29]。为了研究反应温度对SO2去除效率的影响,在298〜353 K的不同温度下进行了一系列实验。不同温度下的SO2去除效率如图3所示。

图3 不同温度下的SO2去除效率

从图3中可以看出。当吸收溶液的温度从298K升高到353K时,SO2去除效率从93.1%提高到98.0%。吸收溶液的较高温度似乎可以提高SO2吸收。这可以通过焰色反应的吸热性质来解释。然而,当吸收溶液的温度较低时,去除的SO2的总量和I2的利用率都较高(表A2)。因此,即使在湿式FGD系统的典型吸收溶液温度下,也可以通过I2 / HI吸收系统有效去除SO2

3.3 SO2浓度的影响

在焰色反应的研究中,应用的SO2浓度总是高于10%[30-32]。 但燃煤烟气中SO2浓度远低于10%。当SO2浓度低时,需要通过I2 / HI吸收系统研究SO2去除。 SO2去除实验是在不同的SO2浓度下进行的。

如图4所示,可以看出当浓度为500〜2000ppmv时,SO2去除效率超过90%。 同时,I2的利用率也接近100%(表A3)。当其初始浓度不同时,SO2去除没有显著差异。因此,对于I2 / HI吸收系统,从燃煤烟气中去除低浓度SO2是有效的。

图4 SO2去除效率随浓度的影响

3.4烟气组分对SO2去除的影响

燃煤烟气成分复杂。为了确定燃煤烟气主要成分对SO2去除的影响,研究了在NO和O2存在下I2 / HI吸收体系的SO2去除

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