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合肥夏秋季气溶胶污染下的棕霾类型

张小林^a，b，c；毛毛^a

a：中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室南京信息工程大学大气物理学院，南京210044，中国

b：中国科学研究院，北京100039，中国

c：密西西比州立大学，MS39762，美国

要点：

●夏秋季节鉴定三种典型的棕霾天气类型；

●气溶胶滞留的越久越有利于促进棕霾的形成；

●中国内陆城市棕霾天气下的气溶胶特性；

●研究表明农业生物质的燃烧有利于棕霾的形成；

摘要：合肥阴霾的形成在夏季（6-8月）和秋季（6-11月），通过空气质量背轨迹和火情现场地图可以鉴定典型的棕霾类型。同天气晴朗状况下分别与550nm的单散射反照率为0.82和0.78相比较。此外，观察到的低散射Angstrom指数表明在雾霾天气下大颗粒所占的部分比例比小颗粒多，这与尺度分布相一致。在合肥雾霾形成中粒子增长到一定大小例如达到0.10的极限时向后发生散射，这可能表明在空气中气溶胶的滞留时间越久越能促进雾霾的形成。现在三种典型的棕霾已经被鉴定了：生物质的燃烧，人类工业和交通排放，褐碳。减少夏秋季节的负面气溶胶辐射强迫效率-12.7和-10.9Wm^-2，为棕霾生物质的燃烧，强调了增强生物质的燃烧对气溶胶强迫的重要性。

关键词：气溶胶；棕霾；辐射特性；雾霾类型；生物质燃烧；

1、引言

棕霾事件是一种由于悬浮空气中的大量气体和气溶胶粒子导致大气能见度降低的天气现象。这些粒子中的一些例子可以直接散射和吸收太阳辐射，间接改变云的特性和降水的区域性和全球性（IPCC，2007）。特别是，在阴霾的羽状物吸收颗粒发挥区域对气候，季风降水，水文循环中起重要的作用。(Menon等., 2002; Ramanathan and Carmichael, 2008; Verma 等, 2013). 雾霾能够携带有毒物质，如重金属和多环烃类 (Guilloteau 等, 2009; Barrado 等, 2013)，其对人体健康产生不良影响。心肺疾病和致癌作用被证实部分与空气污染有关(Ye 等, 2000; Zhao 等, 2003)，并且长时间的暴露于持续性的阴霾会诱导死亡率增强和肺功能减弱(Pope 等, 2002; Hoek 等, 2010)。

许多实验以已经研究了化学、微物理和气溶胶粒子的区域棕霾事件在各个邻域的光学性能。Du等（2011）指出诱导生物质燃烧的烟雾污染时，水溶性无机离子K 被放大到大约19倍相比于晴朗的天气下。See等（2006）表明大多数化学成分，包括甲酸盐、乙酸盐、丙酮酸盐、氯离子、硝酸根离子、硫酸根离子、钠离子、铵根离子、铝离子、钙离子、铜离子和铁离子在亚洲的东南部的雾霾天气里大约增加了2倍；在济南，主要气体成分如NO、NO₂、SO₂和CO的密度，在雾霾天气下比晴朗的天气高2-6倍，并且在雾霾天气下，高浓度的二次硫酸盐的形成达到一个可观的程度（li 等, 2011)。实验描述了污染物中的有机物质分数比背景条件下格陵兰的更大。Jung和Kim(2011)在四种不同的阴霾事件下，通过含有新鲜的水分的生物质的燃烧，得出了比较高的OC/EC比值（处于4.1plusmn;2.4之间）。在韩国的雾霾天气下高浓度的气溶胶的光学厚度水平超过2.0和提升表面PM10值至256kg*m-3；在中国北方地区区域的雾霾，气溶胶负荷极为繁重，主要城市的平均气溶胶的光学厚度约为0.5和有的值甚至超过了0.7（li 等，2007）。Sun等（2013）发现在北京雾霾天气下的PM10的浓度介于250.5至519.4kg*m-3，是非雾霾天气下的3-8倍。其结果是，每日的平均表面太阳能辐射通量降低到30-40W*m-2和在雾霾天气下的气溶胶粒子对大气柱产生一种正的加热效果（Xia等，2006；Wang等，2009；）

单个气溶胶的特征表明，在雾霾天里，含硫酸盐的气溶胶内PM指数在1.0到2.5之间的海盐和矿物尘粒在数量上明显地超过了含硝酸盐的气溶胶，而在非雾霾天里这种现象却是相反的(Geng 等， 2011)。 这暗示着，雾霾天里PM为2.5的微粒有特殊的来源或形成机制。在中国，由于空气质量下降，工业和运输的快速扩张，以及化石燃料使用需求的急剧增长带来的巨大挑战，雾霾类型已越来越引起人们的关注。在中国北方，雾霾事件主要归为尘埃( Xie等, 2005; Wang 等, 2006)，棕色烟雾归因于农业生物质的燃烧(Duan 等, 2004; Li 等, 2010)，而非烟雾棕色主要是人为原因导致的，如工业，运输和烹饪（Li 等, 2011）。在长江三角洲地区，我们观察得出三个雾霾类型：二次无机污染，灰尘和生物质燃烧(Huang 等, 2012)。合肥是中国的一个内陆城市，它的西部和南部、华北平原北部和长江三角洲的东部有许多山脉。在季风季节，合肥盛行的东风通常带来大量来自长江三角洲的被污染的空气。虽然在珠江三角洲，中国北部和长江三角洲地区已经开展了大量的有关雾霾知识的宣传活动，但有关雾霾天里气溶胶特点与雾霾类型的报道却很少。

在2011年9月16日至10月14日，2012年6月11日到7月2日，我们对合肥市内气溶胶微物理和光学性质的做了大量的表面测量工作，其中包括棕色雾霾的生成周期。同时使用空气粒子筛选器分光计,积分浊度计,黑碳仪和可见性传感器测量气溶胶的特性和大气能见度，并且使用空气质量的背面轨迹和火灾点的图像来识别雾霾类型和源区。目的是为了确定我国内陆城市的雾霾气溶胶的辐射特性及其典型类型，希望能有利于地方政府改善空气质量，减缓气候效应。

1. 现场试验和仪器

我们的现场试验是在合肥（北纬31.90°,东经117.19°），时间跨度是从9月16日至2011年10月14日（秋季），从6月11日至2012年7月2日（夏季）。合肥是一个中型城市，人口数目为150万（2005），气候类型为大陆性季风气候。合肥是安徽省的省会城市，这是一个典型的农业腹地，位于长江三角洲的西部，在温带和亚热带之间的过渡区。中国气象局合肥站监测了抽样地点的气象数据。雾霾是导致严重的大气能见度下降的天气现象。在这项工作中的雾霾天的标准被定义为：大气水平能见度不超过5公里，相对湿度小于90%(Zhang 等, 2013b)。在这种雾蒙蒙的天气状况里，因为在环境空气中漂浮的微小污染颗粒物充足，而硫酸铵和有机碳中细颗粒的质量负荷浓度往往也高(Brown等, 2002)，所以气溶胶粒子的浓度一般都很高(Deng等, 2011)。水溶性无机离子（如NO₃^-,SO₄² 和NH₄ ）和可吸入颗粒物碳被认为是导致雾霾的能见度降低的重要因素。实地考察的仪器被安置在一个有出入口的建筑物的拖车内，拖车同时贯通建筑物的屋顶。对实验装置的设计用等速采样技术和最小弯曲管，在减少粒子损失和测量偏差的基础上，使得统计数据最大化，仪器的简要说明如下。

空气动力学粒径谱仪（APS，型号3321）是通过确定加速流场中单个粒子的飞行时间来测量粒度分布及气溶胶浓度，由聚苯乙烯胶的弹性进行校准。该仪器是一个实时光学粒子计数器，测量粒子直径和气溶胶数密度，量度在公称尺寸52，气动直径范围为0.50–20微米内执行。APS可以测量气溶胶数浓度高达每立方厘米1000且直径在在0.5到10微米以内的微粒，其测量误差分别小于5%和10%。可测定的浓度最大和最小数目分别是是每立方厘米10000和0.001。据Volckens and Peters (2005),，固体颗粒计数效率的范围可达85%到99%。APS对气溶胶样品的采样周期为5分钟的时间间隔，流速为5L/min。气溶胶散射和后向散射系数是通过总/回积分浊度仪（TSI型号3563）测定的，波长为450、550和700 nm。对浊度计的校准是通过将CO₂作为高跨度气体且将粒子滤波空气作为低跨度气体进行的。每周至少进行一次零基线检查。该仪器将周围空气通过一个以温度控制的入口抽出，流量为30L/min，平均时间设置成5分钟。由于角度小于7和大于170的散射光的几何堵塞所导致的截断误差，对微米粒子来说十分重要，同时这些误差已经被出自Anderson and Ogren (1998)一书中的理论纠正了。

我们用马吉科学黑碳仪（型号AE31）在五分钟内用七种不同的波长条件(分别是370, 470, 520, 590, 660, 880 及 950 nm) 获得了气溶胶吸收系数和黑碳质量浓度。本仪器产生的光衰减上的变化，是通过测量光束通过负载有颗粒过滤带的皮片的强度而产生的。衰减数据被转换到使用一组波长相关的校准因素的大规模装载。当衰减量从370nm降到75nm，在过滤带前进的下方，黑碳仪设置成自动模式，流速为5L/min。

能见度传感器（Belfort，型号6000），它主要由一个接收器，发射器和米格极点来测量大气能见度。这种能见度传感器校准是通过使用制造商推荐的90001校准套件实现的（能见度传感器手册，Belfort仪器公司）。值得一提的是，Belfort传感器获得的能见度与人眼观测得到的能见度有所不同，它在很大程度上依赖于照明条件。

1. 结果与讨论

3.1 雾霾污染

中分辨率成像光谱仪（MODIS）（King等，1992）可以揭示区域性棕霾，包括在长江三角洲地区。根据从MODIS卫星数据，Giovanni地图可获得AOD的区域分布（Acker和Leptoukh，2007）。合肥夏季和秋季的AOD在550nm处的采样周期平均值分别为0.5和1.0以上（图1）。高AOD值表明高颗粒负载在中东部中国并与严重的季节性棕霾事件相关联（Du等，2008; Li等，2011）。

区域性雾霾气溶胶的贡献在很大程度上是人为来源，如农业生物质燃烧，工业和交通运输排放（Li 和Shao，2009; Li等，2011）。

窗体底端

大气温度，相对湿度，能见度，气溶胶数浓度和散射和吸收系数在采样期间测量550nm处随时间的演化如图2。在一般情况下，观察到在夏秋季节气溶胶数浓度（N散射系数（sigma;s）和吸收系数（sigma;a））达到2个数量级大的变化。最低的N，sigma;s和sigma;a值是由于降雨事件（例如，9月17日，6月27）因为沉降清除是气溶胶粒子的最重要的去除机制之一（Zhang等，2012）。除了大雾天气现象，N，sigma;s和sigma;a处于高值与棕霾形成有关。在雾霾天气下的污染物的N，sigma;s和sigma;a是晴朗天气下污染物的值的2-3倍以上，表明阴霾时期颗粒污染物的积累作用。

3.2在棕霾事件期间的气溶胶特性

3.2.1粒子数浓度和粒径分布

表1总结了几个重要的参数描述了气溶胶负载和光学特性中位数和第10和第90百分位值。APS的测量结果显示大气颗粒物的数浓度是相当重要的对潜在健康影响的最终评估。棕霾天气下的获得的数浓度相比较于晴天天气下要高得多。这表明在雾霾天气会加强气溶胶的含量。对于棕霾事件，在夏季和秋季气溶胶数浓度的平均值分别为355cm^-3和408cm^-3。对于非霾期间，在夏季和秋季N值比相关的雾霾期间低至因子〜3，中值分别为167cm^-3和150cm^-3。在合肥天气晴朗的条件下，数浓度相当于在其他城市地区观察到的（Laakso等，2003；Stanier 等，2004），而在雾霾天气下高的颗粒载量也被发现在其他研究中（Jeong 等，2004；Li等，2010，2011；Zhang等，2014年）。对于超级微米的颗粒，数浓度直径大于1lm时，Ngt;1Lm，在霾周期时较高的中值分别为13 cm ^-3和7cm^-3，与此相反背景在夏秋的季节时的中值分别为4cm^-3和3cm^-3。

粒径分布是数浓度的粒径在夏秋季雾霾天气下和非霾天气下的函数的变化，如图3所示。数量大小分布图并未呈现出归一化，因此气溶胶数浓度反应出完全的不同。对高浓度的颗粒积累（即0.5-1 LM）相关的霾事件进行观察。被发现直径接近1lm是阴霾的曲线和相关非霾曲线之间数量分布的最大差别。夏季和秋季之间得到的霾周期大小分布的光谱谱形状，尤其是在积累模式下存在着显著的差异。

3.2.2 气溶胶散射系数和散射Angstrom 指数

夏秋季节采样得到的sigma;s在550nm处的平均值分别为352和306Mm^-1。根据MODIS影像再点（未显示）在合肥夏季较高的sigma;s很可能是由于在此期间中国中东地区的较重的农业生物质燃烧。在雾霾事件期间，在夏季和秋季sigma;s在550nm的中值分别为464Mm^-1和415Mm^-1（表1）。对于非霾期间，在夏季和秋季sigma;s值在550nm处较小中位数分别为194Mm^-1和164Mm^-1。在雾霾天气下sigma;s值比非霾天气下大于其相应的季节的2倍还要高。对于棕霾期间夏季sigma;s值比在秋季高，表明夏季的棕霾污染更严重。在夏季采样期间阴霾天气下在合肥获得的sigma;s值比塘沽、中国北方平原的沿海城市观测到的更低（Zhang 等，2013）。Keywood 等(2003)报道在1999和20

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