摘 要

Abstract V

第一章 绪论 1

1. 1研究背景 1

1.2锂离子电池负极材料 1

1.2.1锂离子电池 1

1.2.2常见锂离子电池负极材料 2

1.2.3硅负极复合材料的介绍 2

1.2.4硅负极材料的优点 3

1.2.5硅负极材料的缺陷 3

1.3解决硅作为负极材料缺陷的方法 3

1.4本科实验的目的与意义 4

1.4.1实验目的 4

1.4.2实验采取的策略 4

1.5结语 5

第二章 实验材料及测试方法 6

2.1 实验试剂及实验仪器 6

2.1.1 实验试剂 6

2.1.2 实验设备 6

2.2 材料的测试、表征与分析 7

2.2.1 扫描电子显微镜（SEM）分析 7

2.2.3 X-射线衍射（XRD）分析 7

2.2.5 热重（TGA）分析 8

第三章 实验方法 9

3.1PMMA/SAN的制备 9

3.1.1PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）种子的制备 9

2.PMMA/SAN（苯乙烯和丙烯腈的共聚物）的制备 9

3.2壳部处理 9

3.2.1干燥 9

3.2.2球磨 9

3.2.3研磨过筛 10

3.2.4喷雾预处理 10

3.2.6喷雾 10

3.2.6高温烧结 10

第四章中空微球的性能及数据分析 11

4.1中空结构的Si/C复合负极材料的SEM分析 11

4.1.1高温烧结前的SEM分析 11

11

4.1.2高温烧结后的SEM分析 12

12

4.2Si@PMMA/SAN聚合物微球的热重分析（TG） 13

13

4.3Si@PMMA/SAN聚合物微球的X射线衍射（XRD） 14

4.4结论 14

第五章 中空结构Si/C复合负极材料的未来与展望 15

5.1 纳米硅复合负极材料的优越性 15

5.1.1粉体硅不易折断，强度高 15

5.1.2中空微球提供了硅膨胀收缩的空间 15

5.2纳米硅复合负极材料的缺陷 15

5.2.1PMMA/SAN聚合反应合成速率过快，反应剧烈 15

5.2.2大规模生产艰难 15

5.3纳米硅复合负极材料的未来和展望 16

5.3.1中空微球制备技术改进 16

5.3.2对硅碳结合力的进一步改善 16

5.3.3工业化生产的需求 16

参考文献 17

第六章致谢 19

具有中空结构的Si/C复合负极材料的研制

摘 要

与碳素负极材料相比较，硅（Si）是地壳中储存量第二丰富的元素，具有最高的理论储锂容量，且成本很低，是公认的最有可能实现锂离子电池容量突破的负极材料。但是，硅作为负极材料的最大的问题在于其充放电时硅的体积会发生膨胀和收缩，这种体积的变化率高达270-300%，这导致电池中的硅会因为频繁的形变而折断，从而戳破外层的SEI膜，不仅导致电池的导电性降低，还会影响其循环性能，减少其使用寿命。由于交通运输的迅猛发展，新能源汽车产业已成为国家经济发展的战略需求，新能源汽车技术突破的关键在于现有电池技术不足以研制出高功率，高循环性能为电动汽车提供动力的电池。常规的石墨负极材料上限不足，需要找到合适的可替换的优良负极材料。本课题拟开展的研究工作将瞄准硅基负极材料抓住硅基负极材料中的关键科学问题，以高能球磨法制备得到的次微米级Si为硅基材料，通过喷雾干燥技术将其和聚合物中空微球自组装，经900℃高温热处理，最终制备得到由中空纳米硅、裂解碳构成的自组装Si/C纳米复合负极材料。

关键词: 硅碳 高容量 自组装

Development of Si/C composite anode material with hollow structure

Abstract

Compared with carbon anode materials, silicon (Si) is the second most abundant element in the earth's crust. It has the highest theoretical lithium storage capacity and low cost. It is recognized as the most negative electrode for lithium ion battery capacity breakthrough. material. However, the biggest problem with silicon as a negative electrode material is that the volume of silicon expands and contracts during charging and discharging, and the volume change rate is as high as 270-300%, which causes the silicon in the battery to be broken due to frequent deformation. Therefore, the outer layer of the SEI film is puncture, which not only causes the conductivity of the battery to be lowered, but also affects the cycle performance and reduces the service life thereof. Due to the rapid development of transportation, the new energy automobile industry has become a strategic demand for national economic development. The key to the breakthrough of new energy vehicle technology is that the existing battery technology is not enough to develop a battery with high power and high cycle performance to power electric vehicles. Conventional graphite anode materials have an upper limit that is insufficient, and it is necessary to find a suitable alternative anode material. The research work to be carried out in this project will aim at the key scientific problems in the silicon-based anode materials to grasp the silicon-based anode materials. The sub-micron Si prepared by high-energy ball milling is a silicon-based material, which is polymerized by spray drying technology. The self-assembled hollow microspheres were heat-treated at 900 °C, and finally a self-assembled Si/C nanocomposite anode material composed of hollow nano-silica and cracked carbon was prepared.

Key words: High specific energy；Large storage capacity；Self-assembly

第一章 绪论

1研究背景

随着我国城市化、现代化的推进，对于交通运输的发展需求强烈。目前，我国机动车覆盖率逐年提高，机动车数量为3亿辆^[1]，位居世界第一。但机动车使用的仍是最为传统的化石能源，每天都会排放大量污染物，这些污染物不仅引起了酸雨这类对建筑具有腐蚀性的灾难天气，还使CO₂含量大幅上升，短短百年排放量超过了人类之前所有历史总和。如今全球气温回暖，温室效应成为困扰环境学家的难题，另外近年来我国城市空气污染指数和全年污染天数明显提升，大部分地区PM2.5含量已过警戒线，种种迹象都在导致环境恶劣，形势不容乐观。根据大数据表明，我国一线城市如北上广深，超过50%的污染来源于机动车的废气。而我国石油产品中60%以上均用于交通领域中。因此，必须发展以电动汽车为代表的新能源汽车，减少化石能源使用比例，倡导低碳排放。加快汽车能源转型，用无污染的新能源代替传统化石能源，缓解全球资源压力，逐步改善环境，打造美丽地球。

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