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掺硫酸盐对MnTiO2催化剂抗SO2中毒的影响研究毕业论文

 2021-05-13 10:05  

摘 要

本文以Mn/TiO2催化剂为研究对象,以硫酸铜为掺杂剂的方式,考察了硫酸盐对Mn/TiO2催化剂抗SO2性能的影响,同时对比研究了溶胶凝胶法和溶胶凝胶-浸渍复合法对Mn/TiO2催化剂脱硝性能的影响。在此基础上,探讨了不同掺量硫酸铜对Mn/TiO2催化剂抗SO2性能的影响。其次,研究了s-0.02-Mn/TiO2催化剂的最佳活性温度点,并考察了不同反应温度对s-0.02-Mn/TiO2催化剂抗硫性能的影响。同时结合H2-TPR、TG等测试手段对催化剂中毒的机理进行简要的描述。

通过实验发现,溶胶凝胶法制备的催化剂脱硝性能较好,且当Cu/Ti摩尔比为0.02时NO转化率最高,180 ℃时NO转化率为59.40 %,综合来看硫酸铜的掺入降低了Mn/TiO2催化剂的低温活性;温度低于180 ℃,掺入硫酸铜对提升催化剂抗SO2中毒性能提升作用不大;s-0.02-Mn/TiO2催化剂最佳活性温度点为260 ℃,该温度下NO转化率为85.3 %。温度升高,催化剂抗SO2中毒能力略有增强。

本文特色:通过掺入硫酸铜,考察了硫酸盐对Mn/TiO2催化剂抗SO2性能的影响,并通过H2-TPR、TG等测试手段对对催化剂中毒的机理进行简要的描述。

关键词:硫酸盐;Mn/TiO2;抗硫性

Abstract

In this paper, a series of Mn/TiO2 catalysts were prepared as the main research objects. First of all, the influence of sulfate on Mn/TiO2 catalysts to resist the SO2 was investigated by the way of using CuSO4 as dopants. Meanwhile, the SCR denitration were compared by the Mn/TiO2 catalysts prepared by sol-gel method and sol-gel-impregnation method. On the basis of the above studies, the performance of Mn/TiO2 catalysts doped with various CuSO4 loadings to resist the SO2 was carried out. Furthemore, optimum activity temperature point of s-0.02-Mn/TiO2 catalysts were studied and the influence of resisting to SO2 on s-0.02-Mn/TiO2 catalysts in different temperature. With the help of H2-TPR、TG, the sulfur poisoning mechanism of catalysts was studied in a brief description.

By means of experiments, the results indicate that the catalysts prepared by sol-gel method have a better SCR denitration and the NO converstion is 59.40 % under condition of molar ratio of Cu/Ti=0.02; CuSO4 doping decrease the SCR denitration of Mn/TiO2 catalysts at a low temperature; the incorporation of CuSO4 have little effect on Mn/TiO2 catalysts to enhance the performance of resisting SO2 poisoning; optimum activity temperature point of s-0.02-Mn/TiO2 catalysts is 260 ℃ and at the temperature, the NO conversion is 85.3 %. The resisting to SO2 of catalysts slightly increase when the temperature rises.

There are some features in this paper. the influence of sulfate on Mn/TiO2 catalysts to resist the SO2 was investigated by the way of using CuSO4 as dopants. With the help of H2-TPR、TG, the sulfur poisoning mechanism of catalysts was studied in a brief description.

Key words: sulfates;Mn/TiO2;sulfur tolerance

目录

第一章 绪论 1

1.1 研究背景及意义 1

1.2 Mn/TiO2催化剂的研究进展 2

1.2.1 Mn/TiO2催化剂的催化性能 2

1.2.2 Mn/TiO2催化剂的制备方法 2

1.2.3 Mn/TiO2催化剂的环境适应性 3

1.3 Mn/TiO2催化剂的环境适应性提升研究 3

1.4 课题主要研究内容 4

1.4.1 研究目标 4

1.4.2 研究内容 4

1.4.3 研究的意义 5

第二章 实验内容和方法 6

2.1 主要实验药品及试剂 6

2.2 主要实验仪器 6

2.3 催化剂的制备 7

2.3.1 催化剂制备方案 7

2.3.2 催化剂的制备方法 7

2.4 实验方法与测试手段 8

2.4.1 催化剂的催化性能评价 8

2.4.2催化剂试样的结构分析与表征 10

第三章 掺硫酸铜对Mn/TiO2催化剂抗SO2中毒性能的影响 11

3.1 掺硫酸铜对Mn/TiO2催化剂脱硝性能影响 11

3.1.1 制备方法对催化剂性能的影响 11

3.1.2 s-0.02-Mn/TiO2催化剂活性温度窗口测试 12

3.2 掺硫酸铜对Mn/TiO2催化剂抗硫性能影响 12

3.2.1 不同掺量s-x-Mn/TiO2催化剂在含硫气氛中的活性 12

3.2.2反应温度对s-0.02-Mn/TiO2催化剂抗硫性影响 17

第四章 结论与建议 20

4.1 主要结论 20

4.2 尚存在的问题及建议 20

致谢 21

参考文献 22

第一章 绪论

1.1 研究背景及意义

氮氧化物(NOx)是氮和氧的多种化合物的总称,主要包括N2O、N2O3、N2O4、NO、NO2等。其中,N2O[1]单分子增温潜势大,对高层大气污染极为严重。吸入N2O3和N2O4则会损害呼吸道,引起各种并发症。NO会抑制DNA合成和细胞增殖,能造成人脑损伤。NO2[2]对人体中的肺组织具有强烈的刺激性和腐蚀性,容易使人出现肺水肿。此外,NOx更大的危害在于对环境的破坏。N2O可以转化为NO,不断与O3反应,破坏臭氧层。NOx遇水生成HNO3、HNO2,随着雨水到达地面,形成酸雨或者酸雾,进而酸化水体、贫化土壤、破坏森林、腐蚀建筑。由此可见,NOx对人类身体和生态环境有着巨大的危害。

我国大气污染物的排放量巨大。2010年氮氧化物排放量总量为2273.6万吨,二氧化氮年均浓度为33 μg/m3。国务院相关文案[3]中要求2015年全国NOx排放总量在2046.2万吨以内,而2015年低能源消费方案规定氮氧化物的排放总量为2038.9万吨,基本实现规划目标。根据预测,到2020年,我国NOx的排放量将减少至1764.9万吨,即较于2015年,变化率为-13.4 %。相关行业的减排压力仍然很大。2014年9月出台的《煤电节能减排升级与改造行动计划(2014-2020年)》要求氮氧化物排放浓度不高于50 mg/m3 [4]。2016年1月施行的《中华人民共和国大气污染防治法》也对氮氧化物的排放提出了规划[5]。预计“十三五”规划(2016-2020年)将继续推进实施NOx等主要大气污染物排放总量的控制,减排形势仍很严峻。

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