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摘 要

超级电容器具有良好的电化学性能而应用于汽车，能源发电等领域。本文基于国内外电极材料的性能研究，以及对于环保，经济，实际应用的考虑，将石墨相氮化碳材料（g-C₃N₄）的特点与硫化镍材料的特点进行结合，通过水热法将制备出的稳定石墨相氮化碳与电化学性能出色的硫化镍复合得到了活性电极材料。制备出的电极材料在充放电测试、循环伏安曲线和阻抗测试中都表现出了良好的电化学性能。通过电化学性能测试结果和形貌特征的比较，发现用三聚氰胺作为原料制备时的g-C₃N₄表面较均匀，表征最优。石墨相氮化碳进行热剥离后形成了层状结构，再与硫化镍复合。这样可以使增强材料硫化镍更好的附着在高比表面积的层状石墨相氮化碳上，在最大程度上提高了充放电性能以及各项电化学性能，得到了性能优异的复合电极材料。

关键词：超级电容器 热剥离 水热法 石墨相氮化碳 硫化镍

Preperation and Electrochemical Properties of g-C₃N₄-based Electrode Materials

Abstract

Because of high conductivity and fast and stable charge and discharge cycle performance supercapacitors have been used in automobiles, energy and other fields. Considering of practical application, the active electrode materials were prepared by the hydrothermal method of compounding modified graphite phase carbon nitride (g-C₃N₄) and nickel sulfide. This method combines the characteristics of graphite carbon nitride materials with the characteristics of nickel sulfide material. The as-prepared electrode materials displayed excellent electrochemical performance in charge-discharge test, cyclic voltammetry test and impedance test. It is found that the surface of g-C₃N₄ prepared with melamine as raw material is uniform and the characterization is the best through the comparison of electrochemical performance test results and morphology characteristics. The graphite phase carbon nitride with layered structure was formed after thermal peeling, and then was combined with the reinforced material nickel sulfide, which can adhere well to the layered graphite phase carbon nitride with high specific surface area. Finally, execellent performance of the composite electrode materials are obtained. 

Key Words: Supercapacitor; Thermal oxidation exfoliation; hydro-thermal method; g-C₃N₄;

Nickel sulfide

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1超级电容器的研究概况 1

1.1.1超级电容器的分类 1

1.1.2双电层电容器 1

1.1.3法拉第赝电容器 1

1.1.4超级电容器的特点及应用 2

1.2电极材料的分类及发展现状 3

1.2.1双电层电容器电极材料 3

1.2.2石墨相氮化碳 3

1.2.3赝电容器电极材料 4

1.3片层状石墨相氮化碳的制成 4

1.3.1石墨相氮化碳的制备 4

1.3.2片层状石墨相氮化碳的制备 4

1.4本论文的研究内容及意义 5

第二章 实验器材和方法 6

2.1实验材料 6

2.1.1实验药品 6

2.1.2仪器设备 6

2.2研究方法 7

2.2.1形貌及结构表征 7

2.2.2电化学性能测试 7

2.3实验部分 7

2.3.1块状石墨相氮化碳的制备 7

2.3.2块状石墨相氮化碳的热剥离 8

2.3.3石墨相氮化碳溶液的准备 8

2.3.4 T-g-C₃N₄/ NiS复合材料的制备 8

2.3.5电极片的制备 8

2.3.6超级电容器的组装 8

第三章 石墨相氮化碳电极片的制备及其电化学性能 9

3.1引言 9

3.2结果与讨论 9

3.2.1电极材料结构及形貌表征 9

3.2.2电极材料的电化学性能测试 11

3.3小结 14

第四章g-C₃N₄/NiS复合材料的制备及其电化学性能 16

4.1引言 16

4.2实验结果与分析 16

4.2.1各材料的结构及形貌表征 16

4.2.2电极材料的电化学性能测试 18

4.3 本章小结 22

第五章 结论与展望 24

参考文献 25

致谢 28

第一章 绪论

目前，世界各国对绿色电储能在各种应用中的高能量输出和电能输送都有着迫切的需求，如英国电动汽车，风力发电等领域^[1-4]。超级电容器，又称电化学电容器(Ecs)，因其极高的比表面积以及数秒内的快速充放电能力，和长周期使用寿命^{[5, 6]}而被认为是最有前途的储能系统之一。在目前可用的大部分储能和转换设备中，超级电容器比传统电容器材料的储能性能更好，电化学性能也比传统的电池高出许多^[7]。

1.1超级电容器的研究概况

1.1.1超级电容器的分类

超级电容器主要分为两种：双电层电容器和赝电容器。虽然形成过程不同，但是两者工作时电荷的转移有很多相似之处。

1.1.2双电层电容器

如图1-1^[8]，在电解液中放进两个电极，然后再给电解液加上电压形成电场，使溶液和电极上的电荷重新分布，形成所谓的双电层，两个电极的距离为原子尺度的距离。在充电时电子向负极移动，放电时电子向正极移动。并且，在外电路中产生电流，电极表面释放正负离子并进入溶液中，使电解质溶液呈电中性^[9]。

1.1.3法拉第赝电容器

又称赝电容器，电荷的转移是通过氧化还原反应或电化学沉积所实现的。随着电荷转移的量的改变，这种电极系统的电压也会呈线性变化^[9]。充电时离子就会向活性氧化物相移动，放电时这些离子又会回到电解液中，存储的电荷也通过外电路释放出来，如图1-2^[9]。

图1-1双电层电容器工作原理

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