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氮掺杂碳材料的制备及其催化性能研究开题报告

 2020-05-02 05:05  

1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)

1、前言

一氧化二氮(n2o),无色有甜味气体,又称笑气。是一种温室气体,对臭氧层具有极大的破坏作用,是二氧化碳的296倍。随着人类的发展,大量的n2o被排放的空气中,造成了环境恶化。近年来人们的环保意识增强,对n2o的减排成了全世界所关注的问题。n2o不单只是一种污染气体,同时还可以用作助燃剂和火箭氧化剂。所以直接催化分解n2o技术效率高,性能稳定成为国内外主流技术和发展方向。在这方面,催化剂是关键,而国内催化分解n2o的催化剂主要有贵金属催化剂,金属氧化物催化剂,沸石分子筛类催化剂和水滑石类催化剂,都具有较高的催化效率。贵金属催化剂虽能在低温下分解n2o,但贵金属成本较高;而其他催化剂虽也具有较好的催化效率,但催化分解温度较高,能耗较大,因此需要一种新型的催化剂。氮掺杂碳材料是一种近年来发现的一种新型材料,它具有很好的性能,具有大的比表面积,它能使活性组分在其表面高度分散,进而提高催化剂的性能,同时兼具优越的电化学性能等等性能,因此,开发一种适用于低温下分解n2o的氮掺杂碳材料成为一种社会需求。

2、氮掺杂碳材料

碳材料的性能主要取决于所选用原料、内部结构及其表面活性。其中表面活性被认为是影响碳材料性能的主要因素,对碳材料进行活化和表面功能化可显著改变其表面活性,进而影响材料的最终性能和用途。因此传统的碳材料在一定程度上限制了在其他领域的应用[1]。相比于传统改性方法,杂原子掺杂(如硼、硫、磷和氮掺杂)可显著改变碳材料的元素构成,操控其表面活性,同时改善其电化学性能[2]。在众多杂原子中,氮原子与碳原子原子半径接近,使其更容易置换碳材料原子晶格中的碳原子,从而形成氮掺杂碳材料。氮原子比碳原子多1个核外电子,并且具有很高的电子亲和力,从而使氮掺杂碳材料中毗邻n杂原子的碳原子拥有高的正电荷密度,同时n原子孤对电子和碳原子晶格大π键之间存在共轭作用,这使得氮掺杂碳材料体现出优异的电化学性能和催化性能[3]。在制备氮掺杂碳材料时,当温度在500~1400 ℃时,吡啶型氮、吡咯型氮、石墨型氮和吡啶氮氧化物是其主要形式,其稳定性从高到低的顺序为石墨型氮,吡啶型氮,吡咯型氮和吡啶氮氧化物。当温度升高到1400 ℃以上,几乎全部是石墨型氮。目前研究最多的是在500~1400 ℃,而吡啶氮氧化物对氮掺杂碳载体的性质影响较小,所以常见氮掺杂碳材料中氮类型有吡啶型氮,吡咯型氮和石墨型氮。

3、氮掺杂碳材料的制备

n掺杂碳材料中n原子所处的化学环境是控制其性质的关键。通常,将n掺杂碳材料中的n分为两类:化学氮和结构氮[4]。化学氮以表面官能团的形式存在,如胺、亚硝基等;而结构氮则直接与碳材料中的碳骨架相连接,如吡啶型-n、石墨型-n等。近几年来,氮掺杂碳材料的制备方法主要有:后处理法和原位合成法。

3.1 后处理法

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2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

一、本课题要研究的问题

1、制备氮掺杂碳催化剂,并表征分析催化剂的微观结构性质。

2、对制备的催化剂进行n2o分解测试,筛选最佳催化实验方案;

2、探究制备条件,如物料配比,温度等对催化性能的影响;

3、探究n2o催化分解的原理,以及催化剂结构与催化性能之间的关系。

二、采用的研究手段

1、以三聚氰胺,氢氧化钾和六水合硝酸牯制成溶液,恒温水浴一小时,干燥后,再在氮气环境下烧结;用水和酒精洗涤,干燥,制成样品;

2、测试对n2o的催化分解性能。

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