摘 要

法拉第电池海水淡化是基于电池电极材料与氯离子和钠离子电化学反应的另一种创新脱盐技术。在基于法拉第电极海水淡化中，盐离子插入电极中，存储并在电极材料中的晶体点位或原子平面之间。由于电池电极材料的高比容量，这种系统的脱盐能力可期。

海水淡化的主要目的是去除海水中的氯离子和钠离子，本论文侧重于钠离子可逆储存研究。NaTi₂(PO₄)₃（NTP）是具有NASICON结构的电极材料，能够可逆脱出或嵌入钠离子。在脱盐过程中，钠离子插入NTP电极，实现了钠离子的储存。

通过水热法制备NTP及其与石墨烯的复合材料NTP/rGO，采用XRD测试试样的相结构。将制得的活性物质制成电极片，和对电极（铂电极）、参比电极（Ag/AgCl）形成三电极进行电化学性能的测试。

本课题研究发现，以NTP和NTP/rGO为电极材料分别进行循环伏安测试，NTP和NTP/rGO电极材料均显示出良好的氧化还原反应可逆性。再以NTP和NTP/rGO为电极材料分别进行充放电测试，NTP/rGO的电化学性能明显更好，电压平台清晰明确，容量也更高。石墨烯不仅可以防止NTP纳米颗粒的聚集，也在可逆电化学脱盐过程中为NTP颗粒提供连续的电子传输途径。

关键词：海水淡化 法拉第电极 磷酸钛钠 电化学性能

Preparation and sodium-ion storage performanceof sodium titanium phosphate electrodes for seawater desalination

Abstract

The seawater desalination based on Faradaic electrodes is another type of the innovative desalination technology by means of the electrochemical reactions between the battery electrode materials and chloride- and sodium-ions. In the seawater desalination by Faradaic electrodes, salt ions are inserted and stored the crystal points or the atomic planes of the electrode materials. Due to the high specific capacity of the battery electrode materials, the Faradaic desalination technology is expected to possess high performance in deionization.

The seawater desalination aims to remove chloride- and sodium-ions in seawater. This work will focus on the reversible sodium-ion storage. The NaTi2 (PO4)3（NTP）is a kind of electrode material with NASICON structure and can reversibly store sodium ions. Upon the desalination, the sodium ions insert into the NTP electrode, results in the sodium-ion storage.

The NTP and NTP/rGO materials are prepared by a hydrothermal method. There phase structure is characterized by XRD. The as-prepared materials are regarded as active materials for preparing the working electrode, which is incorporated with a Pt counter electrode and a Ag/AgCl reference electrode to assemble the three-electrode system for the electrochemical performance testing.

The results of cyclic voltammetry indicates that both the NTP and NTP/rGO electrodes showe good reversibility in redox reactions. For the charge and discharge testing, the NTP/rGO electrode shows a much better electrochemical performance, a more clear voltage plateau and a higher capacity as compared to the NTP electrode. The graphene network can not only prevent the aggregation of NTP nanoparticles, but also provide a continuous electronic transport pathway for NTP particles in the process of electrochemical saldium-ion removal.

Key words: Desalination ; Faraday electrode ; sodium titanium phosphate ; Electrochemical performance

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 5

1.1 引言 5

1.2 海水淡化内容简介 6

1.2.1 基于法拉第电极的海水淡化 6

1.3 钠离子存储的研究现状 7

1.3.1 储存钠离子电极材料 7

1.3.2 负极材料 7

1.3.3 钛基材料 8

1.4 NASICON型化合物的研究概况 9

1.4.1 NASICON型NaTi₂(P0₄)₃（NTP）简介及研究现状 10

1.4.2 其他相关NASICON型化合物研究进展 11

1.5 本课题的研究背景及意义 12

第二章 实验部分 14

2.1 实验原料及设备 14

2.1.1 原料 14

2.1.2 实验设备 14

2.2 电极材料的制备 15

2.2.1 NASICON结构的NaTi₂(PO₄)₃（NTP）的制备 15

2.1.2 NTP/rGO的制备 16

2.3 材料表征 16

2.3.1 X射线衍射分析（XRD） 16

2.4 电池组装 16

2.4.1 电极材料制备方法 16

2.4.2 电极极片的制备 17

2.4.3 电解液的配制 17

2.4.4 电池组装 17

2.5 电化学测试 18

第三章 结果与讨论 19

3.1 X射线衍射分析 19

3.1.1 NTP 19

3.1.2 NTP/rGO 19

3.2 循环伏安测试（CV） 20

3.2.1 NTP 20

3.2.2 NTP/rGO 20

3.3 充放电测试 21

3.3.1 NTP 21

3.3.2 NTP/rGO 22

3.3.3 NTP与NTP/rGO 24

3.4 电化学阻抗谱（EIS）测试 24

3.5 本章小结 25

第四章 总结与展望 26

4.1 主要结论 26

4.2 展望 26

参考文献 28

致谢 30

第一章 绪论

1.1 引言

随着人口的不断增长，人们生活水平的不断提高，以及人类对自然环境的破坏，人们可利用的淡水资源日益匮乏。全球有10亿人面临缺乏淡水资源的问题，据世界观察研究所估计，按目前的增长率，到2025年，人类将消耗90%的可用淡水，届时生活在缺水地区的人口预计将增至39亿^[1]，几乎世界50%的人口将遭受水压力^[2]。人们对淡水资源的需求日益增加，但现存的天然淡水资源是远远不够的。目前，有25亿以上的人在一年中至少有一个月会严重缺水的地区生活^[3]。

中国的淡水资源情况同样非常不乐观，我国的淡水资源较为贫乏，地域分布状况又很不均衡，人均水量较少。近些年来我国各地的经济增长都十分迅速，最近几年降雨量小，并且有许多水源都遭到环境污染，水资源的供需矛盾已经成为人们急需要解决的一大难题。缺水的同时，我国经济增长较为迅速，人口基数庞大，城市化水平在不断提高，这就使水资源缺口越来越大，这会成为我国社会的可持续发展受到阻碍的原因之一。我们为了解决这一难题，使水资源净化的成本更低一些，能耗也更低一些，就要尽力发展新技术以净化水资源。由于海水资源丰富，人们对海水和微咸水淡化技术的发展很感兴趣，而我们认为“取之不尽，用之不竭”的海水资源无法直接使用，为了解决淡水资源严重紧缺的问题，人们通过不懈努力，开发了越来越多的海水淡化技术来确保淡水的正常供应。海水淡化正在成为一个可行的淡水来源的技术，该技术不受当地和全球降雨量变化的影响，为今后的淡水资源匮乏的问题提供了一个解决的途径。

作为地球上最丰富的资源，海水占地球表面的70%，为地球生态系统中水循环利用做出了贡献。虽然经过五十余年的发展，海水淡化技术日趋成熟，成本也已经日渐降低，但相对于大部分沿海城市而言，自来水的价格仍然较高，这需要我们在海水淡化方面取得更多突破性进展。

1.2 海水淡化内容简介

目前较为成熟的海水淡化技术一般包括反渗透(SWRO)技术、热蒸馏技术、电容脱盐(CDI)技术等，在现阶段，反渗透、热蒸馏技术正被广泛应用。反渗透技术是通过泵将给水加压至远高于其渗透压，以将水分子泵入通常不透盐离子的膜^[4]。蒸馏法是通过加热海水使之沸腾汽化，再把蒸汽冷凝成淡水。这两种技术有以下缺点：开发此类工厂投资额巨大，技术的可降解性差，受到沿海地区和近城市环境的地理限制^[4]。

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