Mn前驱体及LaMnO3催化剂显微形貌调控及性能研究开题报告

 2020-02-10 11:02

1. 研究目的与意义(文献综述)


汽车行业不断发展的同时,其排放物对大气造成的污染也不断加重,汽车尾气不仅对生态环境带来严重的破坏,而且还会严重损害人们的健康。降低汽车污染物排放的最有效途径是采用汽车尾气净化催化剂将其转化为清洁无害的气体。目前已广泛使用的多为贵金属催化剂,但由于其存在造价昂贵以及不容易在s、p环境中长期保持较好净化作用等缺点,限制了其进一步的发展。因此,价格低廉,催化活性、高温稳定性及耐久性良好的稀土钙钛矿型氧化物成为了人们研究的热点。已有的钙钛矿化合物制备方法,如固相法[1]、水热合成法[2]、溶胶-凝胶法[3]、硬模板法[4]等,部分存在制备过程复杂、制备周期长、煅烧温度过高等缺点,因此,采用球状mnco3、mn2o3为模板,以熔盐法合成形貌可控的lamno3型钙钛矿型复合氧化物,探索其催化转化活性,将极具现实意义。

通过前驱体形貌调控,达到控制目标催化剂的显微形貌,进而综合调控催化剂的活性及耐久性,是当前催化剂研发的前沿和热点。据文献报道,已有关于熔盐法制备特定形态钙钛矿型氧化物的报道。2009年陈等人通过简单盐辅助溶液燃烧工艺在300°c下制备了lamno3单晶纳米立方体[5]。2013年leonid vradman等人在600℃下的licl和kcl形成的盐浴中,以la(no3)3·6h2o和mn(no3)2·4h2o为原料反应3h,制备了片状的lamno3[6]。2014年王等人探索了形态可控的熔盐法制备技术,以多孔mn2o3球作为模板,合成了多孔球形lamno3和立方lamno3纳米颗粒[7]。2018年黄等人使用mno2模板,在共融nano3-kno3中获得多孔球形lamno3和lamn0.8fe0.2o3[8]。2018年潘等人分别用球形和立方mnco3模板,以一步熔盐法合成了多孔la0.8sr0.2mn1-xcuxo3(0≤x≤0.4)微球和la0.8sr0.2mno3纳米立方体[9]

熔盐法是一种典型的制备无机材料方法,通常在制备样品时,熔盐将会作为反应介质起加速反应进行的作用。固相法需要考虑到样品反应时的界面反应,而熔盐法不需要提供额外的能量,可以在相对较低的温度和较短的反应时间内获得预期产物。另外,当采用和固相反应相同的原材料进行样品的制备时,由于熔盐法相当于是在液相反应介质中进行的反应,将会获得更大的产率。而在固相反应条件下,srceo3相通常需要在1450℃煅烧24h才可以合成,baceo3相则需要在1300℃煅烧5h才可以合成。虽然采用溶胶凝胶法也可以在一定程度上降低反应温度,但是srceo3和baceo3仍然要在1000℃以上才可以合成[10]。简而言之,熔盐法制备样品有以下几项优势:(1)降低反应温度,缩短反应时间;(2)提高样品的产率,降低资源消耗;(3)样品的形貌更容易控制。

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2. 研究的基本内容与方案



2.1 基本内容

(1)材料制备:采用沉淀法[11-12]制备mnco3模板剂,探索特定形貌mnco3的制备技术;采用熔盐法制备lamno3钙钛矿型氧化物。

(2)材料表征:采用xrd、sem、tem等手段,对lamno3钙钛矿型氧化物材料进行物相组成、显微形貌表征和催化性能测试。

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3. 研究计划与安排


第1-3周:查阅相关文献资料,完成外文翻译。明确研究内容,了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案,完成开题报告;

第4-8周:探索lamno3催化剂制备工艺,制备实验所需样品;

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4. 参考文献(12篇以上)


[1] kozawa t, yanagisawa k, murakami t, et al. growth behavior of limn2o4, particles formed by solid-state reactions in air and water vapor[j]. journal of solid state chemistry france, 2016, 243:241-246.

[2] zhang d, cheng z, cheng j, et al. hydrothermal preparation and characterization of sheet-like kxna1#8722;xnbo3 perovskites[j]. ceramics international, 2016, 42(7): 9073-9078.

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