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棒状磷灰石型硅酸镧的制备及其结构性能研究毕业论文

 2022-04-07 08:04  

论文总字数:22015字

摘 要

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种发展前景良好的燃料电池,有着能量转化率高、全固态结构、环境友好等优点。但传统SOFC使用的电解质在高温下(800-1000℃)才表现出高的氧离子电导率。较高的工作温度带来了一系列问题,限制了SOFC的应用。因此,中低温化(600-800℃) 是SOFC研究与开发的趋势,其中的关键在于电解质工作温度的中低温化。

磷灰石型硅酸镧由于其间隙氧的导电方式,在中低温下就能具有较高的电导率。磷灰石型硅酸镧作为电解质材料能够实现SOFC中低温化。但是传统工艺制备的硅酸镧由于存在晶界电阻,并且其晶粒取向杂乱无章,故离子电导率不高。

本文拟采用熔盐法首先制备得到晶粒沿c轴取向生长的氢氧化镧纤维,以氢氧化镧纤维为模板,利用正硅酸四乙酯在碱性环境中水解缩聚反应,在其表面包裹一层SiO2,最后通过固相反应制备得到棒状硅酸镧电解质。通过XRD、SEM和TEM对其微观结构进行了表征。

关键词:固体氧化物燃料电池;电解质;硅酸镧;高取向;氢氧化镧

Preparation and structural properties of the rod like apatite type lanthanum silicate

Abstract

Solid oxide fuel cell (SOFC) is a kind of fuel cell with good development prospect. It has the advantages of high energy conversion rate, solid state structure and environmental friendliness. But the electrolyte that traditional SOFC used only shows a high oxygen ion conductivity at high temperature (800-1000℃). The high working temperature brings a series of problems, which limits the application of SOFC. Therefore, the lower working temperature(600-800℃) is the trend of SOFC research and development, the key lies in the lower working temperature of electrolyte.

Due to the conduction mode of oxygen during the gap, apatite type lanthanum silicate can have high electrical conductivity at low working temperature. As electrolyte material, apatite type lanthanum silicate can realize the lower temperature in SOFC. However, lanthanum silicate formed by traditional technology has grain boundary resistance and disordered grain orientation, which lowers the ion conductivity of it.

In this paper, the growth of the crystal grains along the c axis is prepared by molten salt method. Using lanthanum oxide fiber as a template, a layer of SiO2 was coated on the surface of the reaction of four ethyl silicate in alkaline environment. In the end, the rod like lanthanum silicate electrolyte was prepared by solid state reaction. The microstructure was characterized by XRD, SEM and TEM.

key word: solid oxide fuel cell; electrolyte; lanthanum silicate; high orientation; lanthanum hydroxide

目 录

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 燃料电池 1

1.2.1 燃料电池简介 1

1.2.2 燃料电池的类型 1

1.3 固体氧化物燃料电池(SOFC) 3

1.3.1 SOFC简介 3

1.3.2 SOFC的结构和工作原理 3

1.3.3 SOFC开发面临的问题 4

1.4 常用SOFC电解质材料 4

1.4.1 萤石结构电解质 4

1.4.2 钙钛矿结构电解质 5

1.4.3 磷灰石结构电解质 5

1.5 硅酸镧 6

1.5.1硅酸镧结构和导电机理 6

1.5.2 硅酸镧电解质材料的制备方法 8

1.6 课题的研究意义及内容 8

1.6.1 研究意义 8

1.6.2 研究内容 9

第二章 实验部分 10

2.1 引言 10

2.2 硅酸镧电解质的制备思路 10

2.3 实验原材料及仪器设备 11

2.3.1 实验原材料 11

2.3.2 实验仪器设备 12

2.4 制备硅酸镧电解质的实验流程 13

2.5 制备硅酸镧电解质的实验操作 14

2.5.1 La(OH)3的制备 14

2.5.2 La(OH)3@SiO2的制备 14

2.5.3 硅酸镧的制备 14

2.6 小结 15

第三章 结果和讨论 16

3.1 引言 16

3.2 La(OH)3的表征与讨论 16

3.3 La(OH)3@SiO2的表征与讨论 18

3.4 硅酸镧的表征与讨论 19

3.5 小结 24

第四章 结论与展望 25

4.1 结论 25

4.2 本文的创新之处 25

4.3 展望 26

参考文献 27

致谢 30

第一章 绪论

1.1 引言

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