分子筛负载金属催化剂的固相合成及催化性能研究开题报告

 2020-02-10 11:02
1.目的及意义(含国内外的研究现状分析)

固体载体上的过渡金属是工业合成许多化学物质的普遍催化剂。高的分散性(原子团簇或单原子)可以使我们更好的利用贵金属并实现传统块状材料难以实现的独特反应。然而,金属在反应环境中会随着时间的推移而烧结,失去活性,从而导致催化剂活性低,寿命短。分子筛由于其规则的微孔孔道,优异的分子筛分能力,可调的酸性位点,高的热/水热稳定性等特点,是一种理想的贵金属载体。在能源与环境问题日趋严重的今天,开发绿色、简便、廉价的新型分子筛合成路线无疑具有非常重要的意义。新型分子筛合成路线的探索不仅仅包含我们特指的微孔分子筛材料,还包括近年来关注度较高的多级孔分子筛新合成路线的探索。传统负载型贵金属催化剂由于其具有催化活性的纳米颗粒直接暴露在载体表面,在苛刻反应条件下,纳米颗粒会因Ostwald效应而聚集长大,从而严重影响催化活性;并且,这类催化剂也缺乏反应择形性。所以,将活性纳米颗粒封装在壳层内部形成的核壳结构催化剂既能避免纳米颗粒的聚集变大,又能体现壳层的择形性,成为当今的研究热点。在合成方法上,固相合成法相对于传统的水热合成法具有高效,产能提高2-3倍;环保,废水排放减少80%;安全;压力远低于传统路线等优势。分子筛材料由于其独特的纳米级孔道或者孔腔结构以及其良好的水热稳定性,成为核壳包覆材料的最佳候选,关键问题是如何设计制备核壳催化剂。本文选用Silicalite-1分子筛为壳层材料,将具有催化活性的贵金属钯作为核结构,设计制备Pd@Silicalite-1核壳催化剂。

随着研究者们对于核壳型催化剂认识的深入,越来越多的壳层材料被引入,例如:分子筛/金属有机框架结构(metal-organic frameworks, MOFs)、二氧化硅等。

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