论文总字数：22456字

摘 要

氨基改性氧化钙气凝胶是一种性能优异的CO₂吸附剂，但氨基改性气凝胶不疏水，其网络结构遇水即被破坏，在潮湿环境中的结构稳定性差，而CO₂吸附均是在含水蒸气的气体中进行。本论文针对潮湿环境中的CO₂吸附开展研究，目的是合成一种表面多功能基团的疏水型氨基杂化氧化硅气凝胶。以甲基三甲氧基硅烷(MTMS)和3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）为混合前驱体，通过原位聚合得到疏水型氨基杂化氧化硅气凝胶，对样品的表面化学结构和CO₂吸附性能进行了测试表征。结果表明，所制备的疏水型氨基杂化氧化硅气凝胶表面含有-NH₂和-CH₃两种功能基团，赋予氨基杂化氧化硅气凝胶疏水性能，其在干燥的1% CO₂气体中的吸附量高达3.05mmol/g，是一种性能优异的CO₂吸附剂。

关键词:气凝胶 氨基杂化 疏水 CO₂吸附

Preparation of Hydrophobic Amine Hybrid Silica Aerogel

for CO₂ capture

Abstract

Amino modified calcium oxide aerogel CO₂ adsorbent is a kind of excellent properties, but not hydrophobic amino modified aerogel, its network structure under water is destroyed, structural stability in the damp environment is poor, and the CO₂ adsorption was conducted in the gas containing water vapor. In this paper for CO₂ adsorption studies in damp environment, purpose is a kind of synthesis type surface functional groups of hydrophobic amino hybrid silica aerogel. With methyl silane three oxygen radicals (MTMS) and 3-ammonia propyl triethoxy silane (APTES) precursor to mix, is obtained by in situ polymerization type hydrophobic amino hybrid silica aerogel, for CO₂ adsorption and surface chemical structure of samples were tested. Results show that the preparation of hydrophobic amino containing hybrid silica aerogel surface-and NH₂-CH₃ two functional groups, give amino hybrid silica aerogel hydrophobic properties, the adsorption quantity of 1% CO₂ gas in dry up to 3.05 tendency for g, CO₂ adsorbent is a kind of excellent properties.

Key Words: Gel-amino; hybridization; hydrophobic; CO₂ adsorption

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 气凝胶概述 2

1.2.1 气凝胶定义以及相关概念 2

1.2.2 气凝胶种类及简介 2

1.2.3 气凝胶制备简介 4

1.2.4 气凝胶主要应用 5

1.3 SiO₂气凝胶氨基改性及疏水改性研究进展 8

1.3.1 氨基改性SiO₂气凝胶 8

1.3.2 疏水改性SiO₂气凝胶 9

1.4 研究内容及课题依据 9

第二章 实验方法 10

2.1 实验原料以及实验仪器 10

2.2 实验内容 10

2.2.1 氨基改性疏水型SiO₂湿凝胶的合成 10

2.2.3 氨基改性疏水型SiO₂湿凝胶的干燥 11

2.3.1 基团组成、元素含量以及分子结构 12

2.3.2 表面结构以及微观形貌 12

2.3.3 热稳定性、热物性测试 12

2.3.4 疏水性测试 12

2.3.5 CO₂吸附性能测试 13

第三章 结果与讨论 14

3.1 疏水型氨基杂化SiO₂湿凝胶制备 14

3.1.1 原位聚合法制备氨基改性SiO₂湿凝胶 14

3.1.2 表面后处理法改性纯SiO₂湿凝胶 14

3.2 结构与表征 15

3.2.1 外观及形貌分析 15

3.2.2 干燥方式对疏水性的影响 16

3.2.3 红外光谱分析 16

3.2.4 热重分析 17

3.2.5 疏水角分析 17

3.3 不同干燥方式CO₂吸附性能 18

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 22

第一章 绪论

1.1 引言

目前，在当前能源结构中使用化石燃料代表了二氧化碳（CO₂）排放的最大来源，CO₂作为一种重要的温室气体（GHG），主要归咎于全球变暖。据估计，人类活动造成的所有二氧化碳排放量中约有26％至30％来自用于发电的化石燃料[1]。而且，炼油厂，化肥厂和水泥厂等其他各种工业过程也会排放大量的二氧化碳。在如今这个崇尚节能减排的大环境下，如何运用有效合理的方法对空气中的CO₂进行处理逐渐成为一个热门的研究课题。从根本上说，有许多方法可以降低化石燃料使用的二氧化碳排放水平：（1）提高“燃料到最终用途”的能量转换效率;（2）用低碳燃料取代高碳燃料;（3）在合适的地质构造中捕获和存储从化石燃料能量转化系统排放的CO₂[2,3]。虽然前两种是有效的选择，但它们本身并不能完全缓解全球二氧化碳排放量的增加。第三种选择是从二氧化碳排放物中去除化石燃料的使用，从而以可持续的方式继续使用化石燃料。因此，通过捕集和储存二氧化碳，大量减少工业生产过程和发电厂的温室-气体。CO₂捕集可以减少碳排放，缓解全球变暖的进程及其危害[4]。另外，CO₂捕集在能源与环境领域也有广泛应用，还可用于密闭设备的生命维持系统，如美国的航天飞机的生命维持系统就采用了氨基改性的固体吸附剂。

气凝胶是一种具有高比表面积，相互联通的三维网状结构，低密度，纳米级别的纳米材料[5]。而且，气凝胶材料已经实现大规模生产，成本相对于其它介孔材料更为低廉。研究表明氨基功能化的SiO₂气凝胶具有良好的CO₂吸附性能，有望成为新一代高性能CO₂吸附剂。但氨基功能化固体吸附剂不具有疏水性能，因而在潮湿环境下的结构稳定性差[6]。

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