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摘 要

随着当代社会的快速发展，高效型催化剂对化工行业有着极其重大的推动作用。催化剂可用于各个领域，能够极大程度的改变化学反应的进度，以达到人类需求。世界上各个国家都在努力寻找和发展新型高效性催化剂，用于工业生产的方方面面。己内酯是一种需求越来越大的化工原料，由环己酮氧化是当今最成熟可行的工艺，因此合成一种能够用于高效生成己内酯的催化剂是实现这一技术的关键。Sn基催化剂是环己酮B-V氧化的重要催化剂，它能够很好地激活环己酮上的羰基碳，促进亲核攻击的发生，然而，提高Sn基催化剂的热稳定性以及Sn物种的掺杂是急需解决的问题。为了提高催化剂的热稳定性，通过不同有机胺辅助下的溶剂挥发诱导自组装法成功地制备了介孔Sn-TiO₂(15)-m催化剂，催化剂的物化性能通过不同的表征手段测试，包括XRD，N₂吸脱附，UV-vis DRS等表征技术。从表征数据分析发现Sn组分能够均匀的以四面体的形式进入到TiO₂骨架中，同时还增加了催化酸Lewis 酸的酸量。

关键词：介孔TiO₂、环己酮B-V氧化反应、有机胺、Sn基催化剂

Mesoporous composite oxide prepared by organic amine-assisted sol-gel method and its application in oxidation of cyclohexanone B-V

ABSTRACT

With the rapid development of contemporary society, high-efficiency catalysts have played an extremely important role in promoting the chemical industry. Catalysts can be used in a variety of fields to dramatically change the progress of chemical reactions to meet human needs. Every country in the world is striving to find and develop new and efficient catalysts for all aspects of industrial production. Caprolactone is a growing demand for chemical raw materials. Oxidation by cyclohexanone is the most mature and feasible process today. Therefore, the synthesis of a catalyst that can be used to efficiently produce caprolactone is the realization of this technology. key. Sn-based catalyst is an important catalyst for the oxidation of cyclohexanone B-V. It can activate the carbonyl carbon on cyclohexanone and promote the occurrence of nucleophilic attack. However, it improves the thermal stability of Sn-based catalyst and the doping of Sn species. It is an urgent problem to solve. In order to improve the thermal stability of the catalyst, the mesoporous Sn-TiO₂(15)-m catalyst was successfully prepared by solvent evaporation induced self-assembly method assisted by different organic amines. Testing the physical and chemical properties of the catalyst by different characterization methods including XRD .N₂ adsorption and desorption, UV-vis DRS and other characterization techniques. From the characterization data analysis, it was found that the Sn component can uniformly enter the TiO₂ skeleton in the form of a tetrahedron, and also increases the acid amount of the catalytic acid Lewis acid.

Key words: Mesoporous TiO₂、Cyclohexanone B-V oxidation reaction、Organic amine solution、Sn-based catalyst

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 概述 1

1.2 己内酯的合成方法 2

1.2.1 己二醇催化脱氢法 2

1.2.2 己酸分子内缩合法 2

1.2.3 B-V氧化法。 2

1.3 环己酮B-V氧化法 4

1.3.1 有机过氧酸法 4

1.3.2 无机过氧酸法 5

1.3.3 H₂O₂氧化法 5

1.3.4 生物转化法 6

1.3.5 O₂氧化法 6

1.4 环己酮B-V氧化催化剂的选择 7

1.4.1 催化剂活性组分的选择 7

1.4.2 催化剂载体的选择 7

1.4.3 Sn基催化剂的制备方法 10

1.5 课题研究意义与内容 11

第二章 实验部分 11

2.1 实验原料和设备 11

2.1.1 实验原料 11

2.1.2 实验设备 12

2.2 介孔Sn-TiO₂化合物制备 13

2.3 表征 13

2.3.1 X射线衍射(XRD) 13

2.3.2 N₂物理吸附-脱附 14

2.3.3 Raman 14

2.3.4 UV-vis DRS 14

2.4 B-V氧化制备ε-己内酯反应 14

2.5 B-V氧化结果分析 14

第三章 结果与讨论 16

3.1 催化剂的的表征 16

3.1.1 XRD表征 16

3.1.2 N₂吸附脱附表征 17

3.1.3 Raman表征 19

3.1.4 UV-vis DRS表征 20

3.2 环己酮B-V氧化反应的结果与讨论 21

3.2.1 不同胺改性的催化剂对反应的影响 21

第四章 结论 22

参考文献 23

致 谢 25

第一章 文献综述

1.1 概述

己内酯是被广泛认为是新型无毒的中间体，能给高聚物材料的合成提供良好的单体^[1-2]。己内酯的聚合物用途多种多样，可用作聚合物性能的改性剂，有着良好的柔韧性、耐水性、抗冲击性等特定。聚ε-己内酯是一种热塑性良好的材料，在海洋环境中，可用生物法进行降解。聚己内酯的用途非常广泛，可用作飞机涂料、手工玩具，医疗器材、锂电池的电解质等。

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