摘 要

传统Fenton体系对难降解有机废水具有较好的降解及矿化效果，但在实际应用中仍存在很多局限性，如反应的pH范围较窄；铁离子难以回收；铁泥的二次污染等问题。针对均相Fenton体系出现的这些问题，本研究以无机铁盐、累托石及可溶性淀粉为原料，采用水浴法制备了新型高效的Fe₃O₄-累托石（Fe₃O₄-R）非均相Fenton催化剂。

采用XRD、SEM、FT-IR、XPS等表征手段对催化剂的物相、表面形态、结构及元素价态进行分析。分析结果表明Fe₃O₄-R复合催化剂制备成功，铁主要以Fe₃O₄形式负载在累托石上。实验以有机染料罗丹明B（RhB）为目标污染物，研究了Fe₃O₄-R复合催化剂在可见光Fenton体系中的催化降解效果，探究了不同反应条件对降解效果的影响，并阐释了Fe₃O₄-R复合催化剂降解污染物的机理。研究结果表明，制备的Fe₃O₄-R复合催化剂对RhB有很好的催化降解效果，经4次循环实验后对RhB仍有较高的降解率，表现出良好的稳定性，本研究对于降解难降解有机污染物具有很大的实际意义。

关键词：非均相Fenton；Fe₃O₄-累托石复合催化剂；可见光；污染物降解

Abstract

The traditional Fenton system has good degradation and mineralization effects on refractory organic wastewater, but there are still many limitations in practical applications, such as the narrow range of pH in the reaction, the difficulty in recovering iron ions, and the secondary pollution of iron mud. In view of these problems in the homogeneous Fenton system, a novel and highly efficient Fe₃O₄-Rectorite (Fe₃O₄-R) heterogeneous Fenton catalyst was prepared by water bath method, using inorganic molysite, rectorite and soluble starch as raw materials.

XRD, SEM, FT-IR and XPS were used to analyze the phase, surface morphology, structure and element valence of the catalyst. The analysis results showed that the Fe₃O₄-R composite catalyst was successfully prepared and the iron was mainly loaded on rectorite in the form of Fe₃O₄. The degradation effect of Fe₃O₄-R catalyst in photo-Fenton system was studied by the discoloration of Rhodamine B (RhB). The effect of different reaction conditions on the degradation was investigated. The mechanism of the degradation of pollutants by the Fe₃O₄-R composite catalyst was explained. The Fe₃O₄-R catalyst had a very good degradation effect on RhB, and still showed good catalytic activity and good stability after four reaction cycles. This study has great practical significance for the degradation of refractory organic pollutants.

Keywords: Heterogeneous Fenton; Fe₃O₄-Rectorite composite catalyst; Visible light; Pollutant degradation

目录

第1章 绪论 1

1.1染料废水研究及处理现状 1

1.1.1染料废水及其污染 1

1.1.2染料废水处理方法 2

1.2 Fenton氧化技术 4

1.2.1 Fenton反应机理 4

1.2.2均相Fenton体系 5

1.2.3非均相Fenton体系 5

1.3累托石特性及研究现状 6

1.3.1累托石的结构特性 6

1.3.2累托石的应用研究现状 7

1.4研究的主要内容及意义 7

第2章 Fe₃O₄-R催化剂的制备及表征 9

2.1实验部分 9

2.1.1实验试剂及仪器 9

2.1.3 Fe₃O₄-R催化剂的制备 10

2.2 Fe₃O₄-R催化剂的表征方法 12

2.2.1 X射线衍射（XRD） 12

2.2.2扫描电子显微镜（SEM） 12

2.2.3傅里叶变换红外（FT-IR）光谱 13

2.2.4 X射线光电子能谱（XPS） 13

2.3催化剂的表征结果分析 13

2.3.1 XRD分析结果 13

2.3.2 SEM分析结果 13

2.3.3 FT-IR分析结果 15

2.3.4 XPS分析结果 15

2.4小结 17

第3章 Fe₃O₄-R在可见光Fenton体系中的应用 18

3.1实验试剂及仪器 18

3.2催化降解实验 18

3.2.1污染物的性质 18

3.2.2降解实验 19

3.3 Fe₃O₄-R催化剂的催化降解效果 19

3.3.1不同反应条件对RhB降解效果的影响 19

3.3.2不同催化剂对RhB的光芬顿降解效果对比 20

3.3.3催化剂投加量对RhB光芬顿降解效果的影响 21

3.3.4 H₂O₂投加量对RhB光芬顿降解效果的影响 22

3.3.5溶液初始pH值对RhB光芬顿降解效果的影响 23

3.4 Fe₃O₄-R催化剂的稳定性及降解机理研究 24

3.5小结 26

第4章 结论与展望 27

4.1结论 27

4.2展望 27

参考文献 28

致谢 31

第1章 绪论

水资源是人类生存发展的根本保障，其可持续利用直接影响着一个国家的发展^[1]。随着经济的发展和人口的增多，中国不仅面临着水资源短缺、饮用水水质检验不合格等问题，同时面临着水污染及水浪费等严峻问题，这些都影响着国民的身体健康和生活质量^[2]。根据我国水资源现状，需正视水资源生态、承载力等面临的巨大挑战，制定合理的发展对策，实施防污治污相关举措，为人民的健康生活提供保障。

1.1染料废水研究及处理现状

1.1.1染料废水及其污染

染料品种繁多，目前广泛应用于印染、食品等行业。我国染料年产量在世界排名中非常靠前，每年都会有大量染料废水排入水体，这些染料很难自然降解，使受污染水体透明度降低，水体中动植物无法正常地获取能量，生命活动受到严重影响，生态平衡难以维持。大多数染料为有毒物质，稳定性很强，易危害人体健康。

染料废水具有以下特点：

（1）毒性大。染料废水中含有一定量的重金属离子，还含有很多有毒物质。大多数染料能够致使生物体发生畸形或癌变，危害很大。

（2）色度高。染料废水中的有机物含有很多显色基团，使得染料废水颜色较深。