燃油氧化脱硫催化剂制备及其性能评价毕业论文
2021-05-09 09:05
摘 要
论文主要研究分级多孔HPW/SiO2催化剂作为氧化脱硫的催化剂，以H2O2作为氧化剂，DBT作为模拟油探究催化剂对氧化脱硫的催化活性，对其性能进行评价，并用IR、XRD（X射线衍射光谱）、SEM（扫描电子显微镜）、N2吸脱附等表征手段，并对催化剂和反应条件进行优化。
研究结果表明分级多孔HPW/SiO2催化剂脱硫相比介孔SiO2结构催化剂脱硫效果好，反应进行40min脱硫率达到100%。
本文的特色：通过挥发自组装法合成了分级多孔HPW/SiO2催化剂，着重考察了大孔的孔容量对氧化脱硫性能的影响。
关键字：分级多孔材料，负载型杂多酸催化剂，氧化脱硫
Abstract
Thesis, hierarchical porous HPW / SiO2 catalyst is used as catalyst for the oxidative desulfurization, with H2O2 as the oxidant, DBT as a model oil exploration The catalytic activity of oxidative desulfurization, its performance was evaluated, with IR, XRD (X-ray diffraction spectrum), SEM (scanning electron microscope), N2 adsorption-desorption characterizations, and the catalyst and the reaction conditions were optimized.
The results show that the hierarchical porous HPW / SiO2 catalyst desulfurization good compared to medium pore structure of the catalyst desulfurization SiO2, the reaction 40min desulfurization rate of 100%.
Features of this paper: Synthesis of hierarchical porous HPW / SiO2 catalyst by volatilization self-assembly method, the study focused on the influence of pore volume of the large hole on oxidative desulfurization performance.
Key words：Hierarchical porous material，Supported heteropoly acid catalyst， Oxidative Desulfurization
目录
燃油氧化脱硫催化剂制备及其性能评价 I
摘要 III
Abstract IV
第一章 绪论 1
1.1 研究背景 1
1.1.1燃油中硫的形态及其含量概述 1
1.1.2 欧美及我国燃油新标准的提出 1
1.2 燃油脱硫现状及脱硫方法 2
1.2.1 加氢脱硫 3
1.2.2 吸附脱硫 3
1.2.3 萃取脱硫 4
1.2.4 络合脱硫 4
1.2.5 氧化脱硫 5
1.3 深度脱硫的氧化反应 5
1.3.1 氧化脱硫发展及脱硫体系 5
1.3.2 氧化脱硫的机理 6
1.3.3 用于氧化脱硫的氧化剂 8
1.3.4 催化氧化脱硫 10
1.4 分级多孔负载杂多酸催化剂的提出 13
1.5 选题目的、意义及研究内容 13
第二章 实验部分 15
2.1实验试剂 15
2.2 实验仪器 15
2.3 催化剂的制备 16
2.3.1 PS分散微球模板剂的制备 16
2.3.2 挥发自组装法制备分级多孔SiO2负载HPW制备HPW/SiO2催化剂 16
2.4 分级多孔HPW/SiO2催化剂脱硫性能测试 17
2.4.1 模拟燃油脱硫实验 17
2.4.2 模拟油中硫含量的测定 17
第三章 结果与讨论 19
3.1 催化剂的IR分析 19
3.2催化剂的XRD分析 20
3.3催化剂的SEM分析 21
3.4 催化剂N2吸脱附分析 22
3.5加入PS用量对氧化脱硫的影响 22
第四章 结果与展望 24
致谢 25
参考文献： 26
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1燃油中硫的形态及其含量概述
硫在燃油中是广泛存在的一种杂质元素。按照硫在石油中含量的高低，分为：硫含量小于0.5%为低硫石油、硫含量在0.5%-2%之间为含硫石油、硫含量大于2%为高硫石油。石油经过分馏后分离出来馏分中的含硫化合物可分为杂环类硫化物和非杂环类硫化物。杂环类硫化物包括噻吩类及噻吩的衍生物，如烷基取代物、苯基取代物；非杂环类硫化物包含硫醇（RSH）、硫醚（R SR’）以及二硫化物（RSSR’）[1]。这些含硫化合物中，硫醇以及硫醚这些沸点较低（＜200℃）；而噻吩类硫化物其化学性质相对稳定，沸点较高，在石油分馏中处于中度和重度馏分中。燃油中硫主要以硫醚和噻吩类硫化物形式存在，两者占燃油总硫含量的85%以上。因此，燃油脱硫主要目的就是脱除硫醚以及噻吩类含硫化合物。图1-1为几种含硫化合物的分子结构：
图1-1 石油中的典型含硫化合物结构
1.1.2 欧美及我国燃油新标准的提出
随着各国环保意识的增强，世界各国相继制订了燃油中硫含量的标准，美国2006年规定柴油中硫含量要从原来的500μg/g降低到15μg/g；汽油则应小于30μg/g。欧盟以及日本也相继制定了严格的硫含量标准。我国车用燃油硫含量一直遵从3个标准：国三（150ppm）、国四（50ppm）、国五（10ppm）。我国北京于2012年5月底全面实行国五标准，其他省会城市也普遍适用国四标准。以下表1为欧美以及我国燃油硫含量标准：
表1 世界、欧美及我国燃油中硫含量标准 （硫含量/ppm）
