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g-C3N4的制备及其光催化性能的研究开题报告

 2021-03-10 11:03  

1. 研究目的与意义(文献综述)

随着人类社会的高速发展,环境问题逐渐成为可持续发展面临的重要问题之一。开发更为先进有效的污染物处理方法也越发重要起来。光催化是近年发展起来的新兴学科,是绿色化学的一个分支。传统的光催化材料,例如, tio2由于其对阳光的利用率不高,而且量子产率低、纳米粉体难以分离等原因而限制了它的发展和应用[1]。相比于传统的污染处理技术,半导体光催化技术因其能够有效利用丰富的太阳能资源,降解水或空气中的污染物,已经引起科学家们的广泛关注。利用半导体光催化技术将太阳能转化为化学能或直接降解和矿化有机污染物,是解决能源短缺和环境污染等问题的有效途径[2]

1834年,科学家berzelius和liebig首次合成出polymer类型的氮化碳,他们将这种polymer定义为melon。1922年科学家franklin推测可以利用melon通过加热脱氨基来制备氮化碳化合物,并引入了“c3n4”的概念[3]。1996年,华盛顿卡内基研究所的teter和hemley[4]采用共轭梯度法对c3n4重新进行了计算,认为c3n4可能具有五种结构,即α相、β相、立方相、准立方相和类石墨相,其中类石墨相氮化碳(g-c3n4)是室温下最稳定。2009年,wang等[5]首次报道了新型非金属半导体材料类石墨相氮化碳(g-c3n4)可以在可见光下光解水制氢,这一发现使得g-c3n4成为光催化领域的研究热点。

类石墨相氮化碳是一种非金属的半导体材料,具有与石墨烯相类似的片层结构,片层以3-三嗪环为基本结构单元[6]。由于具有类石墨烯的片层结构,类石墨相氮化碳的层与层之间的范德华力使其不溶于大多数溶剂,具有良好的ph稳定性。g-c3n4在水、乙醇、dmf等常规溶剂中不发生溶解,也不会和溶剂发生反应。g-c3n4以其良好的化学稳定性、独特的电子能带结构(eg=2.7 ev),光催化活性高、原料价格便宜、尤其是不含金属这一突出优点,使其可作为转化太阳能、降解环境污染物的催化剂,特别是在光还原水制取领域有重大的研究价值[7]。g-c3n4的制备方法主要有物理合成法和化学合成法两大类。物理合成法主要用于制备g-c3n4薄膜,包括离子注入法、反溅射法、激光束溅射法等。化学合成法主要包括固相反应法、溶剂热法、电化学沉积和热聚合法等。

热聚合法是选择一种或几种前驱体,一般是含有三嗪环结构的化合物或者可以通过低温加聚生成含有三嗪环结构的化合物,通过高温诱导前驱体化合物发生缩聚反应,从而得到g-c3n4[8]。三嗪环结构的存在可以有效促进类石墨层状晶体结构的生长,热聚合法对实验条件要求低,实验过程简单易行,制备样品产量大,适合大规模工业生产,近年来逐渐成为制备g-c3n4的常用方法。例如zhao等人用三聚氰胺为原料,通过热聚合法合成了一维碳氮纳米纤维[9]。li等人采用三聚氰胺作为前驱体,通过两步加热热聚合得到了边缘卷曲的g-c3n4纳米片层结构[10]。热聚合法制备的g-c3n4多为块体状或片层状,不容易合成特殊形貌的g-c3n4。而且实际上,热聚合实验都是在c和n的原子水平上进行的(比如高温),反应过程中不断脱氨基,导致了通常合成物的氮含量很低,c/n摩尔比值较理论值差别较大,这是热聚合法的局限性所在。

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2. 研究的基本内容与方案

2.1 基本内容

材料制备:以尿素为前驱体材料,通过热聚合法,制得类石墨相氮化碳材料;

材料表征:对类石墨相氮化碳(g-c3n4)进行光催化性能测试,通过tem、sem、xps、红外等表征手段对其形貌结构进行表征并分析。

2.2 研究目标

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3. 研究计划与安排

第1-3周:查阅相关文献资料,完成英文翻译。明确研究内容,了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案,并完成开题报告。

第4-8周:按照设计方案,制备氮/钼氧化物共修饰介孔碳复合材料。

第9-12周:采用xrd、fesem等测试技术对复合材料的物相、显微结构、电化学性能进行测试。

第13-14周:总结实验数据,完成并修改毕业论文。

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4. 参考文献(12篇以上)

[1] 徐垚. 硫及金属硫化物-类石墨相氮化碳纳米复合材料的制备, 表征及其光催化性能的研究[d]. 广州: 华南理工大学研究生院, 2015, 1-3.

[2] 齐跃红, 刘利, 梁英华等. 类石墨相c3n4复合光催化剂[j]. 化学进展, 2015, 27(1): 38-46.

[3] 王鹏. 类石墨相氮化碳(g-c3n4)的制备及其光催化性能研究[d]. 长春: 长春工业大学研究生院, 2016, 1-3.

[4] teter d m, heuomley r j. low-compressibility carbon nitride[j]. science, 1989, 245: 841-842.

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